新颖MOFs材料的构筑及其催化二氧化碳的化学转化
批准号        21971125       
学科分类        功能配合物化学 ( B010503 )
项目负责人        赵斌       
依托单位        南开大学
资助金额        65.00万元       
项目类别        面上项目       
研究期限        2020 年 01 月 01 日 至2023 年 12 月 31 日

基于金属-有机框架(MOFs)催化剂的CO2转化有助于减少温室气体的排放并生产出高价值的化学品，是一个热门的研究课题。CO2可与底物分子之间形成了新的共价键，将CO2牢固地插入产物中，包括C-H、C-C、C-N、C-O等C-X键。近日，南开大学赵斌团队综述了近年来各种MOFs催化剂催化形成C-X键转化CO2的研究进展。根据MOFs的结构特点以及CO2与底物、MOFs之间的相互作用，进一步探讨了不同C-X键生成的催化机理；并初步探讨了该领域未来的机遇和挑战。

Sheng-Li Hou, Jie Dong, and Bin Zhao*. Formation of C-X Bonds in CO2 Chemical Fixation Catalyzed by Metal− Organic Frameworks. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201806163

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201806163

联锁笼由于其迷人的结构和潜在的应用而引起了人们极大的兴趣。然而，迄今为止，不同笼子的连锁从未被报道过。近日，南开大学赵斌团队在阳离子金属有机框架[CuICu4II(XN)4(PTA)4(H2O)4]0.5SO4·5H2O·EtOH}n中构建了四重连锁[Cu8]和[Cu18]纳米结构，并对其进行了结构表征。该材料可捕集阴离子污染物CrO42‐和放射性污染物模拟物ReO4•，吸收量分别为83.2 mg/g和218 mg/g。催化研究表明，该材料可作为乙酰乙酸乙酯与苯胺发生氨基化反应的高效多相催化剂，其TOF值可达4000 h‐1。该材料是此类缩合反应中催化剂在不同底物上表现出优异尺寸选择性的第一个例子。该催化剂可重复使用至少10次，催化活性无明显降低。

Wan-Zhen Qiao, Bin Zhao*, etal. High Selectively Catalyzing Enamination of β‐ketoesters by Interlocked [Cu8] and [Cu18]Nanocages. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201906306

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906306