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人工光合成技术既能够实现太阳能的有效利用又能够制备高附加值的化学品,是解决能源危机和环境问题的理想技术途径之一。有机共轭高分子半导体材料具有化学结构和电子结构可从分子层面调控的特点,在光催化分解水、二氧化碳还原以及光催化有机合成等研究领域取得了显著进展。然而,目前高分子光催化材料仍然面临本征催化活性偏低及催化反应机理不清楚的挑战,难以构建清晰的构效关系,极大地限制了这类光催化材料的发展。因此,系统研究高分子光催化材料的活性位点、反应机理与光催化性能调控机制对提高催化反应效率、反应产物选择性以及实现高分子光催化材料在未来的实际应用至关重要。 中国科学技术大学徐航勋教授在特约专论中重点讨论了其课题组近年来在共轭高分子光催化材料表面活性位点及反应机理探究方面的工作。他们通过合理的结构设计与合成将有机活性官能团作为本征催化活性中心引入高分子光催化材料的结构中并结合原位光谱表征技术和第一性原理计算深入阐明了多种不同高分子光催化材料的表面反应活性位点及催化反应路径。该专论还展望了未来高分子光催化材料在光催化能量转换应用领域的挑战和机遇。 徐航勋,男,1983年生。2006年毕业于中国科学技术大学获学士学位,2011年博士毕业于美国伊利诺伊大学香槟分校化学系,导师为Kenneth S. Suslick教授。博士毕业后在伊利诺伊大学香槟分校材料科学与工程系从事柔性电子技术方面研究,导师为John A. Rogers教授。2013年加入中国科学技术大学高分子科学与工程系,任教授、博士生导师。2018年获中国化学会青年化学奖。目前主要从事功能高分子材料在能量转换与柔性电子技术等交叉领域的应用研究。 引用本文 张颖, 王磊, 徐航勋. 高分子光催化材料表面活性位点及其反应机理探究. 高分子学报, 2020, 51(11): 1201-1213 Ying Zhang, Lei Wang and Hang-xun Xu. Investigations into the Surface Active Sites and Reaction Mechanisms in Polymer Photocatalysts. Acta Polymerica Sinica, 2020, 51(11): 1201-1213 doi: 10.11777/j.issn1000-3304.2020.20153 |
2018自然科学基金面上项目-基于二维共轭高分子纳米结构的光催化二氧化碳还原体系可控构筑及其反应机理研究 批准号 21875235 学科分类 光谱电化学分析 ( B050205 ) 负责人 徐航勋 职称 单位名称 中国科学技术大学 资助金额 66万元 项目类别 面上项目 起止年月 2019年01月01日 至 2022年12月31日 |
面对全球范围内愈发严重的能源危机和环境问题,通过模拟自然界的光合作用,以催化的方式高效地将太阳能转化为化学能源的人工光合系统成为可持续能源领域的研究热点。近年来,有机共轭半导体材料在光催化太阳能转换领域开始绽放光彩,特别是超薄二维共轭高分子材料由于其独具高比表面积,丰富的表面活性位点和高效的光生电子/空穴分离能力在将太阳能高效转化为化学能方面显示出极为广阔的应用前景。 近日,中国科学技术大学徐航勋教授基于前期研究工作基础,系统评述了近期超薄二维共轭高分子材料在太阳能转化为化学能方面的主要进展。本篇综述详细总结了超薄二维共轭高分子纳米材料的制备方法,着重讨论基于超薄二维高分子构筑的杂化结构和异质结构在光催化水分解和二氧化碳还原方面的代表性工作,并展望了超薄二维共轭高分子材料在该领域所存在的机遇和挑战。 共轭高分子半导体的电子结构可以在分子水平上实现简单而精确的调控和设计,但是在上述太阳能-化学能转化研究领域尚有诸多挑战亟待解决,例如大规模合成厚度均匀、尺寸可控的二维高分子仍极具挑战,催化的机理、原理研究不够深入等。因此,需要设计更为有效的合成路线以及结构调控方法,并采用前沿的表征手段和深入的理论计算明确揭示光催化反应路径与机理,以期推动二维共轭高分子材料在太阳能能源转化领域的实际应用。该工作即将发表在Chinese Journal of Polymer Science (2019) 。 全文链接: https://doi.org/10.1007/s10118-019-2171-x |
近日,中科大熊宇杰教授和徐航勋教授(共同通讯作者)等人利用基于范德瓦耳斯力力的高分子聚合物异质结构实现了无金属Z型光催化系统的构建,相关成果以题目“Van der Waals Heterostructures Comprised of Ultrathin Polymer Nanosheets for Efficient Z-Scheme Overall Water Splitting”发表于期刊Angew. Chem. Int. Ed.。通过利用阿扎胞苷共轭微孔聚合物(aza-CMP)和C2N超薄纳米片分别作为O2和H2的催化剂,该异质结构系统实现了0.23 %的光转氢效率。利用石墨烯作为电子传递媒介增强界面电荷转移,该系统光转氢效率可进一步被提高到0.4 %, 该成果揭示了高分子聚合物在全解水方面的潜力。
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