氨（NH3）是重要的氮源肥料和高效的能量载体。传统的NH3合成工艺主要通过Haber-Bosch工艺生产。但由于N≡N三键较强的键能（941 kJ mol-1），活化N2分子，使其与H2反应生产NH3是极具挑战的过程。因此，该反应一般需在高压、高温（150–350 atm，400–600 °C）等苛刻条件下进行。近年来，通过与可再生能源技术相结合，在常温常压条件下将氮气转化为氨的电化学氮还原反应（NRR）表现出极大的潜力。但是，如何构建高效的电化学固氮催化剂，在常温常压条件下提高其在反应过程中的活性和选择性仍然是一个相当具有挑战的课题。

       最近，大连化物所丁云杰教授课题组和浙江师范大学胡勇教授课题组合作，利用一种独特的嫁接修饰策略，采用含硫醇官能团的半胱氨酸（Cys）作为保护剂和侨联剂，将具有金属活性位点的阳离子（如：Mo6+, Fe3+, Co2+, Ni2+）锚定在Au25原子团簇上，并将合成的Au25-Cys-M催化剂用于电化学合成氨反应。研究表明，Au25-Cys-Mo催化剂在0.1 M HCl溶液中表现出最高的法拉第效率（26.5%）和最大的氨产率（34.5 μg·h−1·mgcat-1）。一系列精细表征结果证明，Au25-Cys-Mo催化剂通过形成Au-S-Mo结构以此优化Mo的电子性质，进而作为氮还原反应活性位点，提高其在电催化合成氨中的反应效率。密度泛函理论计算结果表明，相比于Au25原子簇，Au25-Cys-Mo催化剂与N2分子之间具有更强的相互作用，并且在电化学合成氨反应中具有更低的表面势垒。因此，Mo原子的加入可以加速反应的进行，促进反应过程中氨的产生。研究者相信，该工作将会准设计高效NRR电催化剂提供了新的视角。
       丁云杰教授和胡勇教授为论文共同通讯作者。
       论文信息：
       Fabrication of an Au25-Cys-Mo Electrocatalyst for Efficient Nitrogen Reduction to Ammonia under Ambient Conditions
       Yuan Tan, Lei Yan, Chuanqi Huang, Wenna Zhang, Haifeng Qi, Leilei Kang, Xiaoli Pan, Yijun Zhong, Yong Hu,* and Yunjie Ding*
       Small
        DOI: 10.1002/smll.202100372

氨（NH3）是重要的氮源肥料和高效的能量载体。传统的NH3合成工艺主要通过Haber-Bosch工艺生产。但由于N≡N三键较强的键能（941 kJ mol-1），活化N2分子，使其与H2反应生产NH3是极具挑战的过程。因此，该反应一般需在高压、高温（150–350 atm，400–600 °C）等苛刻条件下进行。近年来，通过与可再生能源技术相结合，在常温常压条件下将氮气转化为氨的电化学氮还原反应（NRR）表现出极大的潜力。但是，如何构建高效的电化学固氮催化剂，在常温常压条件下提高其在反应过程中的活性和选择性仍然是一个相当具有挑战的课题。

       最近，大连化物所丁云杰教授课题组和浙江师范大学胡勇教授课题组合作，利用一种独特的嫁接修饰策略，采用含硫醇官能团的半胱氨酸（Cys）作为保护剂和侨联剂，将具有金属活性位点的阳离子（如：Mo6+, Fe3+, Co2+, Ni2+）锚定在Au25原子团簇上，并将合成的Au25-Cys-M催化剂用于电化学合成氨反应。研究表明，Au25-Cys-Mo催化剂在0.1 M HCl溶液中表现出最高的法拉第效率（26.5%）和最大的氨产率（34.5 μg·h−1·mgcat-1）。一系列精细表征结果证明，Au25-Cys-Mo催化剂通过形成Au-S-Mo结构以此优化Mo的电子性质，进而作为氮还原反应活性位点，提高其在电催化合成氨中的反应效率。密度泛函理论计算结果表明，相比于Au25原子簇，Au25-Cys-Mo催化剂与N2分子之间具有更强的相互作用，并且在电化学合成氨反应中具有更低的表面势垒。因此，Mo原子的加入可以加速反应的进行，促进反应过程中氨的产生。研究者相信，该工作将会准设计高效NRR电催化剂提供了新的视角。
       丁云杰教授和胡勇教授为论文共同通讯作者。


       论文信息：Fabrication of an Au25-Cys-Mo Electrocatalyst for Efficient Nitrogen Reduction to Ammonia under Ambient Conditions
Yuan Tan, Lei Yan, Chuanqi Huang, Wenna Zhang, Haifeng Qi, Leilei Kang, Xiaoli Pan, Yijun Zhong, Yong Hu,* and Yunjie Ding*,Small
DOI: 10.1002/smll.202100372

负载的贵金属纳米团簇和单分散金属催化剂在高的表面体积比的驱动下，倾向于聚集成颗粒。近日，中科院大连化学物理研究所丁云杰研究员和宋宪根研究员、中国科学院上海应用物理研究所的姜政研究员、嘉兴学院的林祥松教授团队合作提出了一种原子分散贵金属纳米粒子新型通用方法，活性炭负载5 wt.%的Ru、Rh、Pd、Ag、Ir、Pt金属纳米粒子通过与CH3I、CO混合物反应而完全分散。

以Rh纳米颗粒为例，深入研究了其分散过程。原位检测到的I•自由基和CO分子可促进Rh-Rh键的断裂和单核复合物的形成，含氧官能团将分离的Rh单核配合物固定。该方法为高分散的单金属催化剂的设计制备提供了一种新的通用策略。
Siquan Feng, Xiangen Song,Yang Liu, Xiangsong Lin, Li Yan, Siyue Liu, Wenrui Dong, Xueming Yang, ZhengJiang, Yunjie Ding. In situ formation of mononuclear complexes byreaction-induced atomic dispersion of supported noble metal nanoparticles.Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-12965-1
https://doi.org/10.1038/s41467-019-12965-1

报告题目：逆Ostwalt熟化过程的反应-诱导的贵金属纳米颗粒的单原子分散
报告人：丁云杰研究员, 中国科学院大连化学物理研究所
时间：6月17日（周一）上午10:30
地点：厦门大学卢嘉锡楼202报告厅


报告摘要：
Supported noble metal nanoclusters and single-metal-sites catalysts are inclined to aggregate into particles, driven by the high surface-to-volume ratio. Numerous techniques to disperse metal nanoparticles have been developed. Herein, we report a general method to atomically disperse noble metal nanoparticles via an anti-Ostwald ripening process. The activated carbon supported nanoparticles of Ru, Rh, Pd, Ag, Ir and Pt metals with loading up to 5 wt. % were atomically dispersed by reacting with CH3I and CO mixture. The dispersive process of Rh nanoparticle was in depth investigated as an example. The in-situ detected I· radicals and CO molecule were identified to promote the breakage of Rh-Rh bonds and the formation of mononuclear complexes. The isolated Rh mononuclear complexes were immobilized by the oxygen-containing functional groups based on the effective atomic number rule.


报告人简介：
1985年7 月于杭州大学化学系物理化学专业并获学士学位； 1991年7月就读于中国科学院大连化学物理研究所物理化学专业并获博士学位，师从林励吾院士；1991年7月-1995年9月于浙江大学化学系催化研究所工作，讲师/副教授；1995年年9月-1998年10月，在美国Texas A&M 大学化工系博士后研究，1999年1月至今于大连化学物理研究所工作，任研究员，研究组组长和博士生导师。现为中国科学院大连化学物理研究所学术和学位委员会委员。浙江师范大学杭州高等研究院PI教授和中国科学院特聘研究员。任《催化学报》，《煤化工》和《化肥与合成气》杂志编委会委员。在Nature Material，JACS，Angew. Chem.，ACS Catal., J. Catal., Appl. Catal.等刊物上发表学术论文200多篇，申请发明专利220多件，授权发明专利80多件，其中国际授权专利8件，发表著作3部，其中主编专著1部。
从事合成气转化和精细化工催化的应用基础研究和新催化过程的工程化研究，在实验室创新性催化剂创制和催化小试技术经模试研究发展到工业示范或工业化的应用方面积累了丰富的经验并取得了成果，丁云杰研究员主持的项目已有8项技术实现了工业示范或工业化。正在进行工业化或工业示范的有6项，其中3个项目为原创性项目。上述科技成果以催化剂和工艺软件包的形式进行转化，其中3万吨/年乙醇胺临氢氨化制乙撑胺的整套技术出口印度，为实现“一带一路”的国家战略做出了贡献，并带动国内多种机械设备的出口。
2012年获中国产学研联合会的“中国产学研合作创新奖”；2015年获国家知识产权局“中国专利优秀奖”和辽宁省政府“辽宁省科技进步二等奖”；2016年获中国科学院“科技促进发展奖”等。2005年政府特殊津贴；2017年获辽宁省先进工作者；2018年辽宁省优秀专家；2019年，全国五一劳动奖章获得者

题   目：合成气催化转化为燃料和化学品过程中纳米/单原子催化剂及其反应工艺的研究
报告人：丁云杰 研究员（中科院大连化物所）
时   间：2018年11月7日（星期三）15:30-17:00
地   点：国家纳米科学中心南楼二层会议室
邀请人：韩宝航 研究员

报告摘要：报告主要介绍中国科学院大连化学物理研究所合成气转化与精细化学品催化研究中心(DNL0805)在煤炭，天然气和生物质等经合成气(CO/H2混合气)转化为高品质的液体燃料和化学品过程中，从纳米和单原子催化剂及其反应工艺的基础研究出发，经实验室模试，工业性中试和工业示范，走向工业化和商业化。报告主要集中介绍：1、费托合成Co基纳米催化剂的活性组分和晶粒分布，不同晶相结构与不同晶面上的反应性能等基础研究，发展出合成气转化为重质烷烃和柴油为主的两种Co基纳米催化剂和相应的列管式固定床和浆态床反应工艺的工业化技术；2、费托合成Co2C基纳米催化剂活性结构的基础研究，发展出具有原创性的合成气转化为高碳伯醇联产柴油催化剂及其浆态床反应工艺和工业化技术(正在实施)；3、采用均相催化的乙烯基官能团化含膦或含胺有机配体单体经溶剂热合成高表面积、多级孔结构和高热稳定性的载体和配体双功能聚合物及其负载的贵金属多相单原子催化剂，在烯烃/合成气转化为醇类和甲烷低温转化为含氧化合物中的应用，其中乙烯的氢甲酰化的工业化正在实施；4、通过将纳米催化剂中贵金属纳米晶粒的原子级分散/再分散及其多相表面单核络合物的形成的多相单原子催化剂，在醇类/合成气转化为乙酸脂类，其中甲醇羰基化制乙酸甲酯完成工业性中试。