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[专家学者] 天津理工大学张志明

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发表于 2021-12-15 09:29:24 | 显示全部楼层
电化学氮气还原反应(NRR)是一种环境友好的将电能转化为NH3的方式。由于N2在电解质中的难溶性、催化剂差的N2捕捉能力以及竞争性析氢反应的存在,开发高性能的电催化异相催化剂是具有挑战性的。最近,单原子催化剂(SACs)在NRR反应中得到了广泛的关注,这主要得益于其暴露的高原子利用率,尤其是Au SACs表现出卓越的活性。此外,Fe基材料在催化NRR中也表现出优异的性能,因此利用Fe基材料锚定Au单原子至关重要。
        鉴于此,天津理工大学张志明教授和中科院大连化学物理研究所张江威副研究员等人在多孔β-FeOOH纳米管上锚定Au SACs(Au-SA/FeOOH),可以在温和的条件先高效电催化NRR反应,通过结合多孔金属氧化物和SACs的优势实现了NRR性能的增强。
        本文要点:
        1) 通过简单的沉积法直接在β-FeOOH纳米管上锚定Au SACs,实现了Au-SA/FeOOH的制备,球差电镜和同步辐射吸收光谱证实了Au在β-FeOOH纳米管上的原子级分散状态;
        2) 用于NRR电催化时,Au-SA/FeOOH可以实现高达2860 μg•h−1•mgAu−1的NH3产率,在-0.4 V (vs. RHE)电位下的法拉第效率为14.2%,优于大多数已报道的Au基催化剂
        3) 实验和密度泛函理论计算结果表明,Au-SA/FeOOH可以显著增强N2分子的吸附能力,通过定向电子传输和优异的传质能力的协同作用卓越的NRR活性。
        Hao Sun, et al., Porous β-FeOOH nanotube stabilizing Au single atom for highefficiency nitrogen fixation. Nano Res., https://doi.org/10.1007/s12274-021-3937-3.

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