单一活性中心高效电催化二氧化碳还原
CO2的固定和利用不仅有利于缓解温室效应,同时还可以将其转化成燃料和化学品,对全球可持续发展具有重要战略意义。电催化还原CO2反应可以在温和的条件下,直接利用得到的电子并结合水中的质子来还原CO2,从而实现高效的碳循环。近日,中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室邓德会研究员团队在金属-N4活性中心高效电催化CO2还原研究中取得新进展。这一成果近期发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。
金属-氮-碳是一类具有优异电催化CO2还原性能的催化剂,但目前的制备方法很难获得结构明确且均一的金属-氮-碳催化剂,严重制约了对该类催化剂活性中心及催化反应机理的认识。为了探究该类催化剂的反应机理及不同金属中心的活性趋势,该研究团队在长期对金属-N4活性中心结构认识及其催化反应研究(Sci. Adv., 2015, 1, e1500462; Nat. Nanotechnol.,2016, 11, 218; Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 6708; Nano Energy, 2017, 32, 353; Chem, 2018, 4, 1902)的基础上,利用具有明确金属-N4结构的系列3d 金属酞菁(MePcs)作为模型催化剂,结合理论计算、电化学实验及同步辐射X射线原位吸收谱对该体系进行了系统深入的研究。
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