中国科学技术大学化学与材料科学学院谢毅

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中国科学技术大学的孙永福教授、谢毅教授课题组联合报道了他们设计构建一种双金属位点型超薄纳米片以期实现精准调控CO2还原产物的选择性。作者通过理论模拟和原位红外光谱测试结果均证实低配位的Cu和In位点能够与CO2分子作用生成高稳定的Cu-C-O-In中间体，而该中间体在同时断裂Cu-C键和In-O键形成自由态的CO分子时需要克服很高的反应能垒。但是在该中间体的C原子上加氢形成CHO中间体的反应是放热反应，能够自发的进行，从而使其更倾向于获得接近100%的选择性生成甲烷。光催化实验证实，含硫缺陷的CuIn5S8超薄纳米片在可见光驱动下将CO2还原为CH4的选择性接近100%、平均产率为8.7 μmol g-1 h-1。总之，该工作通过制备双金属位点CuIn5S8超薄纳米片，改变了关键反应的中间体构型，调节了反应势垒，从而改变了反应路径，最终使得还原产物由CO变为CH4，这为设计高选择性和高催化活性的CO2光还原催化剂体系提供了新思路。研究成果以题为“Selective visible-light-driven photocatalytic CO2 reduction to CH4 mediated by atomically thin CuIn5S8 layers”发布在国际著名期刊Nature Energy上。