无机非贵金属材料低温高效转化CO2

hongyueliang

         过渡金属氧化物替代贵金属负载型催化剂一直是热点也同时是难点问题。作者此前的研究（Natural Communication, 2017, 8, 15553, doi:10.1038/ncomms15553），对高比表面积的钙钛矿型氧化物进行暴露晶面调控，得到具有高活性暴露晶面的镧系钙钛矿催化剂，用于催化氧化甲烷燃烧。在此基础上，作者对同钙钛矿具有类似结构的尖晶石进行改性，成功优化其氧化还原性能。

         近日，北京工业大学教授（Prof. Hongxing Dai）再度联手澳洲新南威尔士大学Prof. Rose Amal, Dr. Hamid Arandiyan, Dr. Jason Scott在Advanced Sustainable Systerms合作发表题为“Hierarchically Porous Network-like Ni/Co3O4: Noble Metal-Free Catalysts for Carbon Dioxide Methanation”的研究论文（第一作者，Yuan Wang），利用改进的PMMA胶晶模板法制备具有高比表面积，表面褶皱形貌的三维有序大孔3DDPCo3O4尖晶石材料，并利用湿浸渍负载还原法将Ni纳米颗粒负载在钴尖晶石的内、外表面。与常规制备的Co-Ni混合材料比较，文章合成的Ni/3DDPCo3O4 对CO2在低温下具有相当高的催化活性。3DDPCo3O4 不单一作为载体分散Ni颗粒，Co本身还作为催化活性位，Ni的载入大幅提高了3DDPCo3O4的反应活性，其反应速率提高了2.6倍，并且反应活化能降低了20%。通过对Ni-Co复合材料的一系列表征研究发现，在氢气还原过程中，Ni和Co通过电子补偿机制产生了相互作用，促进了表面氧空穴的生成，使得获得的复合材料具有更低的低温还原性能和催化还原氧化性能。在这其中，褶皱有序大孔Co3O4起到了均匀分散Ni颗粒的作用，大的内外比表面积增加了Ni-Co的充分接触，因而获得更好的相互作用效应。