酸化碳纳米管纸诱导阳离子原位聚合生成的固态电解质提升锂硫电池的循环寿命

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      锂硫电池由于具有高的理论能量密度而受到研究人员的广泛关注。向锂硫电池体系中引入固态电解质，不仅能抑制多硫化物的穿梭效应及其导致的库仑效率下降及容量衰减等问题，还能解决循环充放电过程中形成的锂枝晶导致的安全隐患。要提高锂硫电池的循环稳定性，就需要在深入理解固态电解质的形成机理及导电机制的基础上，研发同时具有高的离子选择性及高的锂离子电导率的固态电解质材料。

      近日，美国麻省理工学院的李巨教授、Akihiro Kushima助理教授和南京航空航天大学的张校刚教授（共同通讯作者）及徐桂银博士（第一作者）等采用锂硫电池常用的醚基电解质（DOL/DME）溶液，用硝酸酸化的碳纳米管纸（以下分别用CNTP和ACNTP表示酸化处理前、后的碳纳米管纸）诱导1,3-二氧戊环（DOL）进行阳离子原位聚合，在ACNTP表面原位生成了柔性、可自愈的固态电解质薄膜。这种固态电解质薄膜具有高度的离子选择性，能将可溶性多硫化物密封在正极室，但允许锂离子的双向通过，从而有效抑制了穿梭效应，并提高了锂硫电池的循环寿命。以金属锂作为负极，以负载硫的活性炭（AC/S）作为正极，采用常用的醚基电解质溶液（DOL/DME），并以PP/ACNTP/PP（PP为聚丙烯）三明治结构作为隔膜构成的扣式电池，在电化学测试中表现出良好的循环稳定性：当充放电倍率为1C（1675 mA/g）时，其初始比容量为683 mAh/g，在循环充放电400圈后仍保持有454 mAh/g的放电比容量。该锂硫电池的库仑效率高达99%，平均每圈循环伴随的容量衰减仅为0.1%。该研究成果以“Ad hoc solid electrolyte on acidized carbon nanotube paper improves cycle life of lithium–sulfur batteries”为题，发表在Energ. Environ. Sci.上。