徐红星院士&张顺平：发光Plexciton:利用中等耦合强度区域的等离激元-激子相互作用

maiwang

材料的荧光光谱是分析材料的本征光学属性的重要手段。其中，光与物质间的相互作用是分析和理解发光过程的核心问题。通常，由于其体系尺度的不匹配性，自由空间中的量子辐射体与光的耦合很弱，但是通过引入金属纳米颗粒纳米腔对光进行局域，可以极大地降低这种不匹配性。近年来，金属纳米结构中的等离激元与层状材料中的激子之间的相互作用因为其继承了光和物质两方面的特性而引起了广泛的研究兴趣。比如，复合体系可同时具备来源于其等离激元成分的光谱或空间特性的高可调性，以及来源于其激子部分的强光学非线性或发光特性。当等离激元与激子的耦合处于弱耦合区域时，由于Purcell效应，激子的自发辐射荧光将会被增强，即等离激元增强荧光；而在强耦合区域，将会形成等离激元与激子的混合态，称为plexciton。当耦合的强度处于这两者之间的区域时，即中等耦合强度区域，体系的荧光的辐射将会达到最大。

近日，武汉大学的徐红星院士和张顺平副教授等报道了在纳米立方体—金属膜系统 (NCOM)中产生的高度局域的等离激元和单层WSe2中的中性激子与之间的耦合。该体系的暗场散射光谱中出现了Rabi劈裂，且其色散曲线呈现出了anticrossing的特性，这说明等离激元和激子的混合态plexciton已经形成了。更重要的是，在这个体系中，plexciton的自发辐射荧光得到了极大的增强，相较于没有纳米立方的地方，荧光增强达到了1700倍，其中辐射增强贡献了410倍。相应的计算表明，荧光增强一方面来自纳米间隙中等离激元的空间局域性，另一方面来自单层WSe2中强激子效应导致混合态的局域态密度在WSe2区域内得到增强，即强激子效应导致真空场的重新分布。而这两种机制的共同作用是体系达到最大荧光发射的原因，充分利用了复合体系处于中等耦合强度区域的优点。此时的荧光增强不再是传统的Plasmon enhanced fluorescence，二是更为广义的Plexciton enhanced fluorescence more than the traditional Purcell effect。进一步的实验证明，改变银纳米立方可以实现对于Rabi劈裂大小和模式体积大小的调控。总的来说，这种高度紧凑的系统可以为深亚波长尺度下的cQED实验提供了室温的测试平台。研究成果以题为“Light-Emitting Plexciton: Exploiting Plasmon-Exciton Interaction in the Intermediate Coupling Regime”发表在国际著名期刊ACS Nano上。共同第一作者为武汉大学高等研究院的博士生孙嘉伟和胡华天。
该工作研究了NCOM系统中WSe2 X0激子与纳米间隙中的等离激元磁模式之间的耦合。通过测量单个NCOM中的plexciton的色散曲线，证明了此系统产生了36.7 meV的Rabi劈裂。劈裂的大小与激子的线宽相当，但小于等离激元的线宽，这意味着等离激元和激子之间的耦合中等耦合强度区域。更重要的是，WSe2 X0激子的光致发光增强了1700倍，这其中包括了410倍的辐射增强。如果混合系统进入严格的弱耦合或强耦合状态，则这种极大的辐射增强将会减弱，这正是处于中等耦合强度区域的独特之处。此外，通过减小该混合体系的尺寸可以增加plexciton的局域性，这将有利于对于plexciton之间的相互作用，可促进plexciton凝聚和集成的plexciton器件的研究。
文献链接：Light-Emitting Plexciton: Exploiting Plasmon-Exciton Interaction in the Intermediate Coupling Regime（ACS Nano, 2018, DOI:10.1021/acsnano.8b05880）