北京大学化学学院马丁

mingchaotai

马丁，北京大学，化学与分子工程学院，研究员。1996年四川大学化学系物理化学专业毕业。2001年获中国科学院大连化学物理研究所理学博士学位，2000年美国国家高场实验室访问学生，2001-2005年牛津大学和Bristol大学博士后研究。2005年入选中国科学院“百人计划”，大连化学物理研究所催化基础国家重点研究室副研究员，2007年晋升研究员。2009年，北京大学化学与分子工程学院先进催化课题组组长，研究员，博士生导师。主要从事合成气转化、水活化、烃类选择转化和催化原位表征技术等方面研究，在费托合成、双金属催化体系、催化机理研究等方面取得了系列进展。发表SCI论文160余篇，他引4800余次，h-index 40。纳米催化项目获得2009年度辽宁省自然科学一等奖。获得2014年度北京大学王选青年学者奖，2014年度北京大学青年教师教学比赛一等奖。2014年度应邀担任英国皇家化学会期刊Catalysis Science & Technology副主编。2016年入选英国皇家化学会会士(Fellow of Royal Society of Chemistry)。已在国际学术刊物Science、J Am Chem Soc、Angew Chem Int Ed、Sci Rep、ACS Catal、Appl Catal B: Environ等发表论文180篇。

马  丁
教授，博士生导师
电话：010-62758603
电子信箱：dma@pku.edu.cn
课题组主页：www.chem.pku.edu.cn/mading
学术简历
•        1992－1996，学士，四川大学
•        1996－2001，博士，中国科学院大连化学物理研究所
•        2000年，访问学生，美国国家高场实验室
•        2001-2005，博士后，牛津大学/Bristol大学
•        2005-2007，副研究员/中国科学院百人计划，中科院大连化学物理研究所
•        2007-2009，研究员，中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
•        2009-至今, 北京大学化学与分子工程学院研究员/教授
研究兴趣：
我们的研究从二十一世纪化学的角度审视传统的催化过程。针对能源和环境中的催化问题，在环境友好，资源合理利用的前提下，利用组装、复合和限域的概念，对于催化剂活性组份的尺度、形貌、组成和落位进行调变和操控，从而达到构建新型高效催化剂体系的目的。研究工作集中围绕能源相关的催化反应进行，着力于发展新的催化体系，结合原位表征手段来解决催化过程中的重要科学问题。研究组方向主要分为能源催化和非贵金属催化两个方面，包括：
1）煤基/生物质基/天然气基合成气的催化转化：面向费托合成和其他合成气转化新路线的催化材料设计和反应机理研究；
2）甲烷（页岩气）活化的新路径研究；氢气制备和输运新催化剂过程设计；全新化学品催化合成体系；
3）贵金属催化剂替代催化材料的设计和机理研究.
学术论著：
1.        Z. Yin*, Y. Wang, C. Song, L. Zheng, N. Ma, X. Liu, S. Li, L. Lin, M. Li, Y. Xu, W. Li, G. Hu, Z. Fang, Ma D.* Hybrid Au-Ag Nanostructures for Enhanced Plasmon-Driven Selective Hydrogenation through Visible Light Irradiation and Surface-Enhanced Raman Scattering J. Am. Chem. Soc. 2018 DOI: 10.1021/jacs.7b11293
2.        L. Lin, W. Zhou, R. Gao, S. Yao, X. Zhang, W. Xu, S. Zheng, Z. Jiang, Q. Yu, Y-W Li, C. Shi*, X-D. Wen* and D. Ma* Low temperature hydrogen production from water and methanol using Pt/α-MoC catalysts Nature, 2017, 544, 80
3.        S. Yao, X. Zhang, W. Zhou, R. Gao, W. Xu, Y. Ye, L. Li, X. Wen, P. Liu, B. Chen, E. Crumlin, J. Guo, Z. Zuo. W. li, J. Xie, L. Lu, C. Kiely, L. Gu, C. Shi*, J. Rodriguez* and D. Ma* Atomic-layered Au clusters on α-MoC as catalysts for the low-temperature water-gas shift reaction Science, 2017, 357, 389
4.        Zhao B., Zhai P., Wang P., Li J., Li T., Zhao M., Hu G., Yang Y., Li Y., Zhang Q., Fan W.*, Ma D.* Direct Transformation of Syngas to Aromatics over Na-Zn-Fe5C2 and Hierarchical HZSM-5 Tandem Catalysts. Chem 2017, 3, 323
5.        W. Li, J. Liu, J. Gu, W. Zhou, S. Yao, R. Si, Y. Guo, H. Su, C-H. Yan, W-X. Li*, Y-W. Zhang* and D. Ma* Chemical Insights into the Design and Development of Face-centered Cubic Ruthenium Catalysts for Fischer-Tropsch Synthesis J. Am. Chem. Soc. 2017, 139，2267-2276 Full paper
6.        S. Li, Y. Xu, Y. Chen, W. Li, L. Lin, M. Li, Y. Deng, X. Wang, B. Ge, C. Yang, S. Yao, J. Xie, Y. Li, X. Liu* and D. Ma* Tuning the selectivity of the catalytic CO2 hydrogenation reaction by strong metal‐support interaction. Angew. Chem.-Int. Edit. 2017, 56, 10761
7.        P. Zhai, C. Xu, R. Gao, X. Liu, M. Z. Li, W. Z. Li, X. P. Fu, J. J. Jia, J. Xie, M. Zhao, X. P. Wang, Y. W. Li, Q. W. Zhang *, X. D. Wen * and D. Ma* Highly Tunable Selectivity for Syngas-Derived Alkenes over Zinc and Sodium-Modulated Fe5C2 Catalyst. Angew. Chem.-Int. Edit. 2016, 55, 9902
8.        Y. Gao, P. Tang, H. Zhou, W. Zhang, H. Yang, N. Yan, G. Hu, D. Mei, J. Wang*, D. Ma* Graphene Oxide-Catalyzed C-H Bond Activation: On the Charge Induced Capabilities of Oxygen Groups in the Catalytic Biaryl Construction Angew. Chem.-Int. Edit. 2016, 55, 3234
9.        Zhao Y. F., Zhao B., Liu J. J., Chen G. B., Gao R., Yao S. Y., Li M. Z., Zhang Q. H., Gu L., Xie J. L., Wen X. D., Wu L. J., Tung C. H., Ma D.*, Zhang T. R.* Oxide-modified nickel photocatalysts for the production of hydrocarbons in visible light Angew. Chem.-Int. Edit., 2016, 55,4215
10.        P. Tang, Q. Zhu, X. Wu, D. Ma* Methane Conversion: the past and future Energy Environ. Sci. 2014, 7, 2580
11.        J. Li, L. Liu, Y. Liu, M. Li, Y. Zhu, H. Liu, Y. Kou, J. Zhang, Y. Han*, D. Ma* Direct Conversion of Cellulose Using Carbon Monoxide and water on a Pt-Mo2C/C catalyst Energy Environ. Sci. 2014, 7, 393
12.        J. Yang, G. Sun, Y. Gao, H. Zhao, P. Tang, J. Tan, A. Lu, D. Ma* Direct catalytic oxidation of benzene to phenol over metal-free graphene-based catalyst Energy Environ. Sci. 2013, 6, 793
13.        H. Wang, W.Zhou, J. Liu, R. Si, G. Sun, M. Zhong, H. Su, J. Rodriguez, S. Pennycook, J. Idrobo, W. Li*, Y. Kou*, D. Ma*Platinum-modulated Cobalt Nano-Catalysts for Low Temperature Aqueous-phase Fischer-Tropsch Synthesis J. Am. Chem. Soc. 2013,135, 4149-4158 Full paper
14.        Y. Gao, G. Hu, J. Zhong, Z. Shi, Y. Zhu, D. Su*, J. Wang*, X. Bao and D. Ma* N-doped sp2 carbon with superior performance in selective oxidation catalysis Angew. Chem.-Int. Edit. 2013, 52, 2109
15.        C. Yang, H. Zhao, Y. Hou*, D. Ma* Fe5C2 Nanoparticles: A Facile Bromide-induced Synthesis and as an Active Phase for Fischer-Tropsch Synthesis (FTS) J. Am. Chem. Soc. 2012, 124, 15814-15821 Full paper
16.        Y. Gao, D. Ma*, G. Hu, P. Zhai, X. Bao, B. Zhu, B. Zhang, D. S. Su* Layered-Carbon-stabilized Iron Oxide Nanostructures as Oxidation Catalysts Angew. Chem.-Int. Edit. 2011, 50, 10236
17.        Q. Fu, W. Li, Y. Yao, H. Liu, H. Su, D. Ma, X. Gu,L. Chen, H. Zhang, B. Wang, X. Bao* Interface-Confined Ferrous Centers for Catalytic Oxidation Science, 2010, 328, 1141

eluosi

原子分散Pd催化剂用于乙炔选择性加氢!

研究亮点：

1.制备的Pd1/ND@G催化剂转化率、选择性高，稳定性强。

2.通过表征以及密度泛函理论分析解释了Pd1/ND@G催化剂高选择性的机理。

由石油工业生产的乙烯是生产聚乙烯的重要原料。然而，乙烯进料中通常存在痕量的乙炔（~1％），这会使用于乙烯聚合的催化剂中毒并降低聚乙烯的质量。迄今为止，Pd纳米粒子（NPs）被认为是这种催化反应最有效的催化剂。然而，纯Pd金属催化剂在乙烯存在下催化乙炔，转化率很高但是选择性很差。因此通常使用表面改性剂对Pd金属进行改性，然而这些催化剂通常有毒，并会产生大量的副产物污染环境。目前有研究通过在Pd纳米颗粒上沉积其他金属或金属氧化物等方法制备催化剂以提高选择性，但是这些方法一般制备复杂、性能欠佳。新型的有效且可持续的催化剂亟待开发。

有鉴于此，中国科学院刘洪阳副研究员和北京大学马丁教授使用有缺陷的纳米金刚石-石墨烯(ND@G)作为载体，将分散的Pd原子负载到有缺陷的ND@G上(Pd1/ND@G)，作为乙炔加氢的催化剂。

本工作中研究了一种原子分散金属催化剂(Pd1/ND@G)的新方法，同时该催化剂对于乙炔氢化成乙烯具有显着高的选择性（90％），转化率为100％。该催化剂设计方案提供了一种制备原子分散金属催化剂的简单方法，为合理设计高选择性催化剂提供了新的思路。

参考文献：

Huang, Fei, et al. Atomically dispersed Pd on nanodiamond/graphene hybrid for selective hydrogenation of acetylene[J], Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b07476

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b07476

suoshi

研究亮点：

1.发展了一种FeOx/TiO2光催化剂的制备策略

2.实现了>90%的甲醇选择性以及高活性和高稳定性。

3.系统研究了优异催化性能的机理。

为什么要做甲烷制甲醇？

甲烷高效制甲醇，是实现甲烷高效利用的重要途径之一。由于C-H键具有高稳定性，甲烷活化往往伴随着高温高压，并释放大量CO2。如何能实现在常规条件下进行甲烷高效转化，高选择性制甲醇，是催化领域的关键议题。

成果简介

有鉴于此，英国伦敦大学学院唐军旺课题组和北京大学马丁课题组等团队合作，发展了一种在温和条件下高选择性光催化甲烷制甲醇的FeOx/TiO2光催化剂。

总之，这项研究为甲烷在常规条件下高选择性制甲醇指引了新方向，为提高光催化剂的活性和稳定性提供了新思路。

参考文献：

JijiaXie, Renxi Jin, Ding Ma, Junwang Tang et al. Highly selective oxidation ofmethane to methanol at ambient conditions by titanium dioxide-supported ironspecies. Nature Catalysis 2018.

https://www.nature.com/articles/s41929-018-0170-x

buqi

尽管近年来在C1化学和CO2转化方面取得了巨大的进展，然而发展新的碳资源转化方法，尤其是在温和条件下（低温下、使用温和溶剂等）高选择性生产的液体燃料仍然是一个挑战。近日，北京大学马丁、复旦大学曹勇及天津工业大学尹振等多团队合作，发展了一条新颖的低耗能的在温和条件下（≤200 °C；H2O溶液）直接将CO和H2O转化为液体燃料（液体烃类等）的催化路线，其中H2O是液体燃料生产的氢源和溶剂。该反应的催化过程的关键是高效串联催化剂Pt-Mo2C/C+Ru/C的构建。该催化剂可直接将水相中的CO和H2O转化为液态烃，200 ℃时，C5+碳氢化合物产率达8.7 mol -CH2- molRu−1 h–1，选择性达68.4%。

Yao Xu, Jing Li, Zhen Yin*, Yong Cao*, DingMa*, et al. Direct conversion of CO and H2O into liquid fuels undermild conditions. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09396-3

https://doi.org/10.1038/s41467-019-09396-3

jiajie

2019自然科学基金重点项目-基于金属-载体强相互作用的碳化钼基低温水汽变换催化剂的构筑与研究
批准号        21932002       
学科分类        多相催化 ( B020103 )
项目负责人        马丁       
依托单位        北京大学
资助金额        300.00万元       
项目类别        重点项目       
研究期限        2020 年 01 月 01 日 至2024 年 12 月 31 日

shadan

理解金属催化剂的构效关系是研究反应机理、构建最优催化体系的重要手段之一。随着催化剂表面金属的聚集形式从纳米颗粒、纳米团簇到原子级分散的改变，其催化性质可能发生巨大变化。对于贵金属催化剂，受限于贵金属资源的稀缺性，如何在保证催化剂高活性的同时实现较低的金属用量是目前的研究关注点。由此催生的单原子催化剂已经被证明在多种反应中具有较好的反应性能。但对于很多反应来说，单原子催化剂并不能较好地催化这些过程。金属催化剂集团效应(ensemble effect)很好地总结了这一现象：对于某些化学键的活化或生成，特定的金属聚集体(metal ensemble)能够提供与之匹配的吸附/活化位点，所以具有优异的催化活性。这一概念最初由W. Sachtler等人提出并实验验证。马丁课题组最近研究了多种反应的金属催化剂集团效应：环己烷脱氢成苯在Pt-Pt配位数～2的Pt ensemble上具有最高的活性(J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 3535-3542)；含N杂环加氢在Pd-Pd配位数～4的Pd ensemble上最有利(Nat. Catal. 2022, 5, 485-493)；而环己醇脱氢至苯酚则需要原子级分散的 Rh1位点和Rh ensemble位点（Rhe；包括团簇Rhn、纳米粒子Rhp）的配合才能高效进行(J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 5108–5115)等。
          针对跨尺度金属催化剂构效关系的认识和高效催化剂的设计，马丁课题组受邀在Nature Catalysis上以Ensemble effect for single-atom, small cluster and nanoparticle catalysts为题发表综述文章；总结了“纳米颗粒-原子团簇-单原子”跨尺度金属催化剂上对于不同化学键活化的集团效应。例如，对于大部分不饱和化学键的加氢、涉及C-C键断裂的反应、涉及多个化学键同时活化的反应，金属团簇催化剂相比更大尺寸的金属纳米颗粒催化剂和更小尺寸的单原子催化剂具有更优的反应活性（图1）。这是由于这些反应的集团效应决定了其反应物和中间物的吸附需要多个位点；而团簇催化剂能提供足够的吸附位点（而且是高度不饱和的）以活化反应物，同时能将表面金属比例最大化，使其具有最佳的催化活性。

图 1 需要多个同种金属原子“集团”完成的催化反应

         另一方面，对于高活性单原子催化剂，往往并非单分散的金属原子对催化性质具有唯一的决定性作用，其实现高效的催化过程离不开与之配位的表面活性组分（如载体金属原子、碱金属助剂、第二种金属原子或其他表面修饰配体等）的协同作用。中心金属原子与这些表面活性组分在催化循环中各司其职，缺一不可，它们组成的原子集合亦可视为目标反应所需的金属“集团”。
         在确定目标化学键活化/催化反应所需的金属原子“集团”的基础上，通过提高催化剂表面的金属“集团”密度，可以进一步提升催化剂的质量活性(mass-specific activity)，这是金属催化剂的设计的另一准则。以Ru 基合成氨催化剂为例，已被证实Ru金属B5-site是反应物N2吸附和活化的主要位点。可以通过如下策略改变B5-site密度：1). 可以通过改进催化剂尺寸来改变Ru纳米颗粒中的B5-site密度，当纳米颗粒尺寸在2-3 nm，其B5-site在颗粒全部金属中占比最高 (图2a, b)； 2).可以通过改变金属物相来改变活性位密度：将Ru纳米颗粒的相态从六方相变成立方相，表面台阶位的比例增大，B5-site密度也相应升高(图2c)。3). 作者同时提出，下一步最大化B5-site密度的方法是将纳米颗粒表面由多个B5-site组成的原子簇“移植”到载体上(图2d)，制成基本完全由B5-site组成的全暴露金属团簇(fully-exposed metal cluster)；这样可以在将金属催化剂原子利用率提高到100%的基础上实现全高活性位点(在Ru基合成氨催化剂的例子中是全B5-site)构筑，因此是金属催化剂设计的最终目标。

图 2 基于“集团效应”的同种原子金属催化剂设计

         该论文工作(Nature Catalysis 2022, 5, 766–776)得到国家自然科学基金、中国石化集团、北京分子科学国家研究中心、中国博士后基金、BMS fellowship等项目资助。北京大学化学与分子工程学院马丁教授为该工作的通讯作者，并列第一作者为北京大学化学与分子工程学院BMS博士后郭毓博士和博士研究生王茂林。
        文章链接：https://www.nature.com/articles/s41929-022-00839-7