葛茂发课题组在我国灰霾二次气溶胶快速生成化学机制研究方面取得系列进展

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大气二次气溶胶对灰霾形成具有重要贡献，然而灰霾形成过程中二次气溶胶快速生成的化学机制还不清楚。因此从分子水平上理解和阐明二次气溶胶的形成机理，发现灰霾污染形成的核心途径，确定关键反应动力学参数，解析不同环境条件下多种污染物的协同效应，发展适合于我国环境的数值模拟方案，可以为我国以及其它国家地区二次气溶胶污染的治理提供科学支撑。
　　在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的支持下，化学所分子动态与稳态结构实验室葛茂发课题组在我国灰霾期间二次气溶胶快速生成化学机制研究方面取得系列进展。他们通过模拟研究不同湿度和SO2浓度下甲苯光氧化过程，发现复杂的大气环境条件对二次有机气溶胶的化学组成和光学特性具有显著影响，SO2和高湿的复合作用可以显著提高甲苯生成SOA的光吸收效率和消光效率（Atmos. Chem. Phys. 2020, 20（7），4477）。通过进一步开展不同结构的长链烷烃与OH自由基氧化过程研究，获得系列反应速率常数和气相产物，进一步解析湿度、温度等不同环境条件下生成二次有机气溶胶的机制及其环境影响，发现了低温条件下促进气溶胶相高聚物的生成，揭示了其对冬季二次有机气溶胶生成的重要贡献（Atmos. Chem. Phys. 2020, 20（13），8123）。

图1 气溶胶表界面锰催化反应主导灰霾期间硫酸盐的快速生成  

　　最近，该课题组在冬季灰霾时期硫酸盐生成机制研究方面取得重要突破，揭示了硫酸盐爆发增长的界面催化反应机制。他们利用自主研发的模拟实际大气条件的烟雾箱系统，发现气溶胶表界面锰离子可以快速催化氧化二氧化硫，并且观察到在冬季低温条件下存在的高离子强度对反应的促进效应，从而提出了气溶胶表界面催化的硫酸盐新机制：二氧化硫与氧气在含有锰离子的气溶胶的表界面发生快速的锰催化氧化反应，将其转化为硫酸盐并溶于气溶胶液相之中，同时伴随着铵盐的生成。区别于传统液相反应，表界面反应在实际大气环境条件的约束下，仍具有较高的硫酸盐生成速率。同时，三维空气质量模型对我国华北平原2015年和2016年冬季污染过程模拟结果表明，耦合入气溶胶表界面锰离子催化氧化机制后，华北平原冬季污染时期硫酸盐的模拟结果得到了极大的改善，该途径贡献量占据了92.5%的总硫酸盐生成量。同期外场观测结果也证实气溶胶表界面锰催化反应途径在实际大气中对于硫酸盐生成的重要性。北京大学、中科院地球环境研究所、中国环境科学研究院、中国环境监测总站、北京理工大学、中科院大气所、浙江大学、北师大等国内多家单位参与了本研究工作（Nature Communications,  2021,12, 1993）( https://www.nature.com/articles/s41467-021-22091-6)。


　　  文章来源：化学所
        葛茂发，吉林大学本科、硕博连读，获博士学位；现为中科院化学所研究员，博导，分子动态与稳态结构实验室主任。主要从事大气化学动力学、环境污染机理和控制技术研究，近年来重点开展气溶胶物理化学、大气二次粒子形成和灰霾成因、环境催化和污染物控制技术研究。2003年入选中科院“百人计划”，2004年获中国化学会青年化学奖， 2006年获国家自然科学奖二等奖，2009年获国家杰出青年科学基金资助；2015年入选科技部中青年科技创新领军人才，发表SCI论文300余篇。目前担任中国气象学会大气成分委员会副主任、中国颗粒学会气溶胶专业委员会副主任、中国化学会环境化学专业委员会委员。为大气边界层物理和大气化学国家重点实验室、国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室、国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室、上海市大气颗粒物污染防治重点实验室以及环境理论化学教育部重点实验室学术委员会委员。任期刊Scientific Reports, Journal of Molecular Structure，Aerosol Science and Engineering,《光谱学与光谱分析》、《环境化学》和《分析仪器》编委；Res. J. Environ. Sci.和《化学通报》副主编。

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