谭勇文教授团队在纳米多孔金属基催化材料领域获得新进展

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近日，国际知名综合类期刊《Nature Communications》在线发表了谭勇文教授团队题为“Rational strain engineering of single-atom ruthenium on nanoporous MoS2 for highly efficient hydrogen evolution”的最新研究成果。课题组博士研究生蒋康为第一作者，谭勇文教授为通讯作者。材料学院博士研究生陈德超，刘智骁老师和彭鸣老师参与此工作。
       提高单原子催化剂的催化活性是单原子催化剂在工业中应用的关键，然而单原子催化剂催化性能的调控仍然是一个挑战。目前单原子催化剂的催化活性有很大的提高空间，特别是对于多步反应（例如二氧化碳还原，氧还原以及碱性氢析出反应等）。这种局限性源于单原子位点的简单性，其通常仅能够有效地催化一步反应而不是整个反应。尽管最近报道的双位点催化剂（双金属原子或金属原子与非金属原子配位）通过双位点间的协同作用，实现了催化活性的提高，但这些催化剂中双催化位点的精确控制制备很难实现。

图一：单原子Ru/np-MoS2的制备过程示意图

        基于上述关键问题，谭勇文教授团队构筑了一种纳米多孔MoS2基Ru单原子催化剂用于高效碱性析氢反应。在此催化剂中，S空位在制备过程中原位形成在孤立的Ru单原子周围，二者的协同作用可以通过应变调控策略放大，从而加速碱性析氢反应（HER）（图一）。基于同步辐射光源的X射线吸收光谱（XAS）和X射线光电子能谱（XPS）在原子尺度揭示了单原子Ru催化剂高催化活性的来源（图二），表明多孔结构弯曲曲率所诱导的应变会导致基底MoS2中Mo原子之间的径向距离增加，从而改变催化剂的原子排列。具有应变的Ru/np-MoS2表现出了最高的催化活性，这证明了应变对于Ru/ np-MoS2活性结构的调控作用。

图二：单原子Ru/np-MoS2催化剂的原位机理研究

        此外，谭勇文教授团队通过一种自活化的策略将修饰物种（Ni）的尺寸降低到原子层次，最大化催化剂中贵金属原子的利用率（图三）。得益于此，制备出的原子级Ni掺杂纳米多孔Ir催化剂具有优越的HER催化活性，优于目前报道的最先进的催化剂和市售催化剂（Pt/C和Ir/C）。进一步的原位XAS和密度泛函理论计算（DFT）表明，原子级的Ni位点不仅在实际反应条件下作为水裂解的高活性位点，同时能调节Ir位点的电子结构，从而降低了H-H耦合的能垒。国际知名材料期刊《ACS Nano》于近期在线发表了谭勇文教授团队题为“Self-Activated Catalytic Sites on Nanoporous Dilute Alloy for High-Efficiency Electrochemical Hydrogen Evolution”的纳米多孔单原子合金领域研究成果。硕士研究生余雅倩，博士研究生蒋康为该论文的共同第一作者。

图三：纳米多孔单原子合金的制备过程示意图

        上述研究受到国家自然科学基金、湖南省杰出青年基金、中央高校基础研究基金和湖南大学汽车车身先进设计制造国家重点实验室自主研发项目的资助。
      上述论文的链接为：
      https://www.nature.com/articles/s41467-021-21956-0
      https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c10885


        文章来源：湖南大学
       谭勇文，湖南大学“岳麓学者”，博士生导师。2012年获得上海交通大学材料学专业博士学位，随后赴日本东北大学原子分子材料科学高等研究机构从事博士后研究，取得助手研究员职位。近年来主要从事三维微纳结构金属功能材料的设计、制备、复合及其应用研究，并取得了多项国际影响的研究成果。先后在Nature Commun., Adv. Mater., Energy. Environ. Sci.,    Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater.等国际知名期刊上发表论文20余篇，影响因子大于10的10篇，研究工作多次被Nature、Nature China、Materials View等国际学术媒体作亮点报导，选为Hot papers 1次，选为封面论文2次，2篇入选“ESI高被引论文”。申请中国专利2项（已授权1项），申请日本专利2项。主持和参与国家自然科学基金、日本东北大学科研基金多项。