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二维 (2D) 金属由于其独特的物理化学性质在催化和电催化等诸多领域引起了极大的兴趣。具有穿透介孔和良好结晶性的二维介孔金属具有更高的金属利用效率和更多数量的(电)催化活性位点,从而提高(电)催化活性和稳定性以及选定的过滤能力。此外,纳米介孔的产生为催化中间体产生了有限的空间,并优化了金属位点的电子结构和配位环境,可能调整(电)催化介孔金属催化剂对更多目标产物的选择性。但是目前具有明确的形貌/结构和良好结晶度的二维介孔金属的精确设计和合成仍然是一个巨大的挑战。
刘犇课题组报告了一种一步简单液相合成策略,实现了兼具介孔结构和类单晶二维金属的精准合成;其中十六烷基三甲基氯化铵作为表面活性剂,额外的碘离子作为结构/晶面选择剂。该策略成功制备具有高度弯曲形态和受控金属成分的二维类单晶介孔纳米板(SMP)。
该SMP具有丰富的不饱和配位点、优化的电子结构、出色的电子/质量转移和受限的介孔环境。与对应的商业催化剂Pd/C 相比,弯曲的 PdCu SMP 表现出显著增强的电催化乙醇氧化活性和稳定性。同时,PdCu SMPs 对 EOR 电催化具有更高的催化选择性;可显着促进乙醇分子中的 C-C 键断裂,具有高达72%的优异碳一途径选择性。
该研究以题为“Highly Curved, Quasi-Single-Crystalline Mesoporous Metal Nanoplates Promote C-C Bond Cleavage in Ethanol Oxidation Electrocatalysis” 发表于《Advanced Materials》(adma.202203612);文章链接:https://doi.org/10.1002/adma.202203612。四川大学为第一单位,化学学院刘犇教授为通讯作者,博士研究生吕浩为第一作者。感谢四川大学的经费支持。
文章来源:四川大学
刘犇博士,四川大学教授,江苏双创团队核心成员,南京师范大学中青年领军人才,课题组长;2020年受聘四川大学百人计划特聘教授加入化学学院,课题组长。刘犇博士2013年博士毕业于上海交通大学,师从车顺爱教授;随后分别在马里兰大学聂志鸿教授课题组和康涅狄格大学何杰教授课题组从事博士后研究。刘犇教授长期致力于介观金属纳米材料精准构筑和催化的研究,相关成果在JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Sci. Bull.、Sci. China Chem.、ACS Cent. Sci.、Nano Lett.、Matter等国内外重要学术期刊累计发表论文70余篇,引用1400余次。
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