旷亚非：超薄Fe3C纳米片助力锂硫电池

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锂硫电池由于具有很高的理论比容量(1675mAh/g)和高能量密度(2600Wh/kg)，因而成为了备受瞩目的最有前景的新一代储能系统之一。但是，由于硫的导电性差，充放电过程中可溶性多硫化锂的“穿梭效应”以及其缓慢的氧化还原反应，导致锂硫电池实际容量不足且循环稳定性较差，因此其商业化进程受到严重阻碍。通过合理设计分级多孔的复合材料，使其综合具备优异的导电性能，对硫的良好分散性能以及对充放电过程中可溶性多硫化锂（LiPSs）的较强的吸附性能和催化转化性能，就有可能同时解决目前锂硫电池中的诸多问题，使得锂硫电池往实际应用方向迈进一步。

最近，基于密度泛函理论（DFT）计算结果和高效低成本及环境友好的设计理念，湖南大学化学化工学院旷亚非教授、周海晖教授课题组报道了一种基于生物质和硫酸亚铁前躯体制备的超薄Fe3C纳米片均匀生长在介孔碳上的新型复合材料，将其作为锂硫电池的正极硫载体材料时，表现出优异的容量性能(在0.1C的电流密度下初始容量高达1530mAh/g)和超长的循环稳定性(0.5C下1000圈循环后仍能保持920 mAh/g)。 该工作由湖南大学李焕新博士（第一作者）完成，文章发表在国际顶级期刊Energy Storage Materials上（即时影响因子：13.31）。

该工作是一个理论指导实践的成功案例。首先，通过DFT理论计算结果，预测了二维Fe3C超薄纳米片形成的可能性。DFT计算表明：Fe3C晶体在（220）晶面的表面能远低于与其垂直的另外两个晶面的表面能。因此推断，若在高温条件下使Fe3C晶体自由生长，（220）晶面的生长应该受到抑制而与其垂直的晶面则快速生长，最终形成二维的Fe3C纳米片。接着，基于成本低廉且环境友好的设计理念，基于废弃生物质和绿色的铁盐前躯体在惰性气氛下高温煅烧，成功制备了Fe3C纳米片@介孔碳复合材料。继续通过DFT理论计算Fe3C晶体对多硫化锂的吸附和催化转化能力，结果表明：Fe3C对多硫化锂具有很强的吸附能力(吸附能：-3.85 eV)，更值得注意的是，Fe3C对多硫化锂的S-S键具备很强的活化能力(两个S-S键的键长有明显的增大)，这将有利于的多硫化锂的快速催化转化。因此，该Fe3C纳米片@介孔碳复合材料用作锂硫电池的正极硫载体材料时，介孔碳构成了用于分散硫物种的导电网络，而Fe3C纳米片在电子传输，多硫化锂的吸附和催化转化过程中都起着重要的作用，使得锂硫电池面临的几个关键性的难题同时得到了解决。同时，该工作在原料选取，成本控制和环境问题等方面都做了详细的考量，为锂硫电池的商业化实际应用打下了坚实的基础。

Huanxin Li, Shuai Ma, Houqin Cai, Haihui Zhou, Zhongyuan Huang, Zhaohui Hou, Jiajing Wu, Wenji Yang, Haibo Yi, Chaopeng Fu, Yafei Kuang, Ultra-thin Fe3C Nanosheets Promote the Adsorption and Conversion of Polysulfides in Lithium-Sulfur Batteries, Energy Storage Materials, DOI:10.1016/j.ensm.2018.08.016