袁开军、杨学明等利用大连光源揭示水分子光解是行星早期大气光化学产氧重要途径

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近日，我所大连光源科学研究室袁开军研究员、杨学明院士团队，与南京大学谢代前教授合作，发现水分子在极紫外波段光照发生三体解离产生氧原子，为行星早期大气中氧气的起源提供了新思路。
　　氧元素在宇宙中的丰度仅次于氢元素和氦元素，但是游离的氧气分子却非常稀少。除了在地球上，氧气仅在少数行星的大气中被观测到。地质学家认为，在生物光合作用产氧之前，原始地球大气中已经存在少量的氧气，这些氧气的来源争议很大。其中，二氧化碳光化学是主要的产氧途径：CO2光解离产生CO+O，随后两个O原子复合产生O2。最近，天文观测发现彗星67P大气层中存在大量的氧气和水，两者的浓度有很强的相关性，表明彗星中氧气的形成与水相关，但是相关的机制并不清楚。

　　利用大连光源，合作团队系统研究了水分子光化学过程：将解离波长推进至90-110nm区域，发现水分子主要的解离过程是三体解离产生O+H+H；结合早期太阳光的辐射强度和水分子吸收光谱，发现水分子光解产生氧原子的概率是20%。水大量存在于宇宙星云、彗星大气、地球早期大气层中，水分子三体解离产生氧原子，随后两个氧原子复合产生氧气有可能是这些环境下氧气的重要来源。由于氧气和水是生命起源和进化的重要条件，水分子三体解离过程直接将两者关联起来，对寻找生命星球有重要意义。
　　此前，袁开军团队利用大连光源还发现了水分子光解离产生超热羟基自由基（Nature Communication，2019）、实现了硫化氢分子全波段光解产生SH（X）产物的产率测量（Nature Communication，2020）、以及发现乙烷分子光解离新的通道（Chem. Sci.，2020）。
　　相关研究结果以题为“Three body Photodissociation of the water molecule and its implications for prebiotic oxygen production”发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上，并被推荐为亮点文章（Featured Article）。该工作的第一作者是我所2507组17级博士研究生常尧。该工作得到国家自然科学基金委动态化学前沿研究中心项目、中科院B类先导专项“能源化学转化的本质与调控”﹑自然科学基金优青项目等项目的资助。（文/图 常尧、袁开军）
　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-021-22824-7


       文章来源：大连化物所
       袁开军，1981年生，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。2003年于中国科技大学化学物理系获得学士学位，2009年于中科院大连化学物理研究所获得博士学位。2009年加入中科院大连化学物理研究所1102组工作，2010年到美国莱斯大学化学系访问学者研究一年，2011年被聘为副研究员，2017年被聘为研究员。现为大连化物所1116组研究员。研究方向为气相小分子光解动力学研究和凝聚相飞秒二维红外光谱研究。在高分辨的气相水分子光化学研究中取得系列研究成果。目前的研究集中在利用二维红外光谱研究超高压凝聚相动力学和化学反应的飞秒红外瞬态谱测量。另外负责化物所极紫外自由电子激光的分子光化学实验线站。
      杨学明，男，1962年10月生，汉族，无党派民主人士。中国科学院大连化学物理研究所研究员，分子反应动力学国家重点实验室化学动力学研究中心主任。中国化学会化学动力学专业委员会任，国家同步辐射实验室用户专家委员会主任。2012年4月至2017年3月任中国科学院大连化学物理研究所副所长。2011年当选为中国科学院院士。1991年获美国加州大学圣巴巴拉分校博士学位。曾在美国普林斯顿大学，加州大学劳伦斯伯克利国家实验室，台湾中研院原子与分子科学研究所做博士后、访问和工作。
       谢代前教授，1988年获得吉林大学理论化学研究所物化专业博士学位。1998年获中国化学会青年化学家奖。2002年获教育部第三届高校青年教师奖。 2007年获国家杰出青年基金。在高精度分子势能面的构建和态-态反应动力学研究等方面取得了重要成果，揭示了若干重要反应的微观动力学机制。已发表论文300余篇，包括Science3篇(与实验合作)，PNAS 2篇，JACS 3篇, Chem. Sci. 2篇，Inter. Rev. Phys. Chem.1篇等。