张秀辉课题组在大气颗粒物形成机制研究方面取得系列进展

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北京理工大学化学与化工学院/原子分子簇科学教育部重点实验室张秀辉副教授研究团队与美国内布拉斯加大学林肯分校曾晓成教授和Joseph S. Francisco教授研究团队合作，在高度污染地区颗粒物形成机制研究方面取得重要进展。相关结果先后发表在国际顶级化学期刊《Journal of the American Chemical Society》，2018, 140, 11020和《Angewandte Chemie International Edition》，2019, accepted。其中，前者被国家自然科学基金委员会以“我国学者在大气颗粒物新粒子形成机制研究方面取得重要进展”为题在其官方网站“资助成果”一栏进行报道(http://www.nsfc.gov.cn/publish/portal0/tab448/info74320.htm)，同时还应邀在国家自然科学基金委主办的《 自然科学进展 》 (《 Science Foundation in China 》, 2018, 26, 45) 撰文介绍。论文通讯作者为北京理工大学化学与化工学院张秀辉副教授和美国内布拉斯加大学林肯分校曾晓成教授和Joseph S. Francisco教授。北京理工大学化学与化工学院博士生李浩与美国内布拉斯加大学林肯分校博士生钟杰为共同第一作者。

　　大气气溶胶对地球辐射平衡、全球气候变化和人类健康有重要的影响。在我国高浓度气态污染物和强氧化背景下，气溶胶颗粒物的尺寸可在几小时内快速增长至几十甚至上百纳米，其浓度在若干天内可上升至数百微克每立方米。这些新形成的颗粒物已然成为我国严重的二次污染和雾霾的重要诱因。然而，气溶胶颗粒物分子水平的物理化学形成机制，尤其是污染地区气溶胶新粒子的形成机制仍然是一个未解之谜。因此，揭示颗粒物形成过程的潜在物理化学机制，对有效评估其对我国污染地区的环境和健康效应的影响以及对大气环境的科学研究都有重要意义。

图1 重要大气污染物SO3的消耗途径

　　两团队合作，将量子化学计算和大气团簇动力学模型相结合，发现在NH3浓度较高的污染干燥地区，重要的大气污染物SO3和NH3的自催化反应是SO3除与H2O反应之外的另一条重要消耗路径。同时发现反应产物氨基磺酸可不同程度增强城市地区大气关键成核团簇的形成速率。最终提出高度污染地区NH3和SO3自催化反应引发的气溶胶颗粒物新粒子形成的新机制(图1)，为我国复合大气污染条件下颗粒物形成提供了新的研究思路和理论指导。

　　在此基础上，两团队还进一步开展合作，对上述重要污染物SO3与大气中含量丰富的有机酸在水滴表面通过非均相化学反应形成气溶胶颗粒物的机制进行了研究。发现气液界面处，有机酸分子不仅可以作为SO3与H2O反应的催化剂，而且还可与SO3在皮秒时间内直接反应生成类似表面活性剂的离子，从而协助水滴进一步吸收大气中的凝结性物质并促进颗粒物迅速增长。该研究阐明了高度污染地区颗粒物爆发性增长的新的增长机制。

　　张秀辉团队近2年在气溶胶颗粒物形成机制的研究领域取得了一系列研究成果，除上述发表在 J. Am. Chem. Soc. 、Angew. Chem. Int. Ed.两篇论文外，还在 Atmos. Environ. 、Chemosphere 、J. Chem. Phys.等国际Top期刊发表论文共10余篇。上述研究工作受到国家自然科学基金面上项目和北京高等学校“青年英才计划”项目的资助。

　　相关论文链接如下：

　　1.Journal of the American Chemical Society, 2018, 140 , 11020–11028： https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.8b04928

　　2.Angewandte Chemie International Edition ，2019, accepted：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201900534

　　3.Chemosphere , 2018, 212 , 504-512：https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2018.08.074

　　4.Atmospheric Environment , 2018 ， 189, 244-251：https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2018.07.003

　　5.The Journal of Chemical Physics, 2018, 148, 1-10：https://doi.org/10.1063/1.5030665

　　6.Physical Chemistry Chemical Physics, 2018, 20 , 17406-17414, https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2018/cp/c8cp02719f

　　7.Chemosphere , 2018, 203 , 26-33: https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2018.03.154

　　8.Atmospheric Environment, 2018, 177 , 93-99: https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2018.01.017

　　9.Chemosphere , 2017, 186 , 430-437:https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2017.08.007

　　10.Atmospheric Environment, 2017,  166 , 479-487:https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2017.07.039

　　11.Journal of Chemical Physics, 2017 , 146, 1-11 : https://doi.org/10.1063/1.4982929