李灿、黄家辉采用光沉积策略选择性修饰Au-TiO2界面提升CO-PROX反应性能

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近日，我所李灿院士团队与黄家辉研究员团队合作，采用自主发展的等离激元辅助光沉积策略（J. Am. Chem. Soc.，2017），在Au-TiO2界面处选择性沉积惰性的铅氧化物，从而封堵高活性的Au-TiO2界面位点，将反应活性中心从非选择性的界面区域转移到高CO选择性氧化的金属表面区域，最终实现优异的CO-PROX催化反应性能。
　　金纳米催化剂具有优异的低温CO氧化活性和较弱的H2活化能力，因而在CO-PROX反应中备受关注。但是，在过量H2及高温条件下，难以避免CO和H2的竞争氧化，如何在拓宽反应温度窗口的同时，提高CO2选择性是金催化CO-PROX反应的挑战之一。

　　针对该问题，合作团队采用了“以堵导疏”的策略，利用Au纳米粒子的等离激元效应，选择性光沉积惰性铅氧化物，修饰Au/TiO2催化剂的界面。经过界面修饰以后，in-situ CO-DRIFTS显示Au-TiO2界面氧的活性明显降低，极大地抑制了H2的解离活化（H2-D2交换反应）及氧化反应的活性。在160oC、3vol% CO、3% O2、22vol% CO2、40% H2、N2平衡的苛刻条件下，界面修饰的Au/TiO2催化剂显示出较高CO转化率和催化剂稳定性，从而实现了优异的CO-PROX反应催化性能。本工作为探究高性能选择性氧化催化剂提供了新思路，并对负载型催化剂不同活性位点差异和调控提供了新的认识。
　　该研究工作由我所503组与DNL0809历时三年多时间通力合作完成，将光催化领域的认识及催化剂制备方法成功应用于热催化研究中，有效促进了不同研究领域之间的交叉融合。
　　相关工作于近日以题为“Blocking the Non-selective Sites through Surface Plasmon-induced Deposition of Metal Oxide on Au/TiO2 for CO-PROX Reaction”发表在Chem Catalysis上，并获得国家发明专利（专利号：CN 110961103 B）。该工作的共同第一作者是DNL0809的2014级博士研究生洪峰和503组助理研究员王升扬。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院A类先导专项“变革性洁净能源关键技术与示范”等项目的支持。（文/图 王升扬、洪峰）
　　文章链接：https://doi.org/10.1016/j.checat.2021.04.003


         文章来源：大连化物所
       李灿，男，汉族，1960年1月生于甘肃省。理学博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。2003年当选中国科学院院士，2005年当选第三世界科学院院士，2008年当选欧洲人文和自然科学院外籍院士、英国皇家化学学会会士。任中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室（筹）主任，中法催化联合实验室中方主任，英国石油公司与中国科学院大连化学物理研究所能源创新实验室主任，兼任中国科学技术大学材料与化学学院院长。主要从事催化材料、催化反应和催化光谱表征方面的研究，研制了具有自主知识产权的国内第一台用于催化材料研究的紫外共振拉曼光谱仪。
       黄家辉，男，博士，研究员。1974年出生，四川隆昌人。1999年吉林大学化学系本科毕业，2006年吉林大学化学系博士毕业。2006.12-2012.03年在日本首都大学（东京）Masatake Haruta教授课题组从事金催化研究，先后担任日本科技厅博士后研究员（2006.12-2009.03)和日本首都大学特任助理教授(2009.03-2012.03)。2012年4月以所“百人计划”引进到中国科学院大连化学物理研究所工作。于同年入选第四批“青年##计划”，并晋升为研究员。