侯军刚教授：单原子催化剂助力电催化全水解研究

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氢气作为一种可持续能源，是传统化石燃料的替代品，可以缓解温室气体带来的环境问题。电化学全解水是利用电催化剂制备氢燃料的有效途径。目前Pt和Ir/Ru氧化物基催化剂是析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的有效催化剂。但其成本高、稳定性差，限制了其大规模应用。因此，制备高效、低成本的电催化剂至关重要。
       在各种材料中，含有不同金属(如Co、Ni、Fe等)的二维过渡金属基层状双金属氢氧化物(LDHs)具有独特的层状结构和丰富的活性位点，是很有前途的电催化剂。例如，基于Fe, Co, Ni, Zn和Mn的LDHs已经被广泛研究为OER催化剂。为了优化LDHs的催化活性，已经通过形貌调控、构筑缺陷、电荷转移等发展了不同的策略，然而，利用缺陷工程控制LDH活性位点的结构，并建立缺陷与电催化性能之间的相关性仍然是一个挑战。

单原子催化剂合成方法及形貌表征

        精细化工国家重点实验室侯军刚教授等人采用缺陷工程和单原子负载策略构筑二维层状双金属氢氧化物，即单原子钌稳定的、缺陷态的NiFe-LDH电催化剂。在催化活性位点的局部配位环境和缺陷的存在的精确调控下，Ru1/D-NiFe LDH在10mA cm-2下为析氢反应提供了18mV的超低过电位。在析氧反应中，在10mA cm-2的电流密度下过电位仅为189mV。基于优异HER和OER性能，将其用于在碱性介质中全解水，由Ru1/D-NiFe LDH组装的双电极池在1.72V的低电压下达到500mA cm−2的大电流密度。密度泛函理论计算表明，Ru1/D-NiFe LDH优化了HER对氢吸附能的有利调节，表明Ru位点具有更有利的氢吸附焓，同时降低了电催化产氢的热力学势垒。在OER反应中Ru-O部分被认为活性位点，Ru1/D-NiFe LDH上Ru-O位点的速率决定步骤是 OH*形成步骤。Ru-O位点的限速步骤的过电位降仅为0.38 eV，加速了OER反应动力学。该文章“Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting”为题发表在国际期刊Nature子刊(Nature Communications, 2021, 12, 4587)。论文第一作者为大连理工大学翟潘龙，夏明月和吴运祯博士生，通讯作者为侯军刚教授。
        文章链接https://doi.org/10.1038/s41467-021-24828-9.


        文章来源：大连理工大学
        侯军刚，大连理工大学精细化工国家重点实验室教授。2010年毕业于天津大学，获工学博士学位。2010年7月入职北京科技大学，2013年晋升副教授，2014年1月获日本学术振兴会Fellowship (JSPS Fellowship)，2014年1月至2015年9月在日本东北大学工学部任特别研究员，2015年9月至2018年1月在大连理工大学人工光合作用研究所任特聘研究员，于2018年1月聘为大连理工大学精细化工国家重点实验室教授。主要从事太阳能分解水领域的研究，致力于发展能源光催化材料的可控合成与集成组装方法，建立微纳米结构、能带结构、电荷传输与催化性能之间的构效关系，实施太阳能光催化体系在光能、电能与化学能之间的高效转换，实现高效太阳能转化。至今已在Angew. Chem. Int. Ed. (1篇，IF=11.994)、Energy Environ. Sci. (3篇，IF=29.518)、Adv. Energy Mater. (2篇，IF=16.721)、Adv. Funct. Mater. (1篇，IF=12.124)、Nano Energy (4篇，IF=12.343)等国际刊物上发表论文70余篇(其影响因子IF>29的3篇，IF>10的11篇)，被Chem. Rev.、Nat. Mater.、Prog. Mater. Sci.、Nano Today、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.等国际期刊引用1696次，H指数为30。主持国家自然科学基金面上项目(2项)和青年基金项目(1项)、教育部高校博士点基金项目、中国博士后科学基金面上项目(一等资助)等。2014年入选北京高等学校“青年英才计划”，2017年入选大连理工大学星海优青人才培育计划的资助。在重要国际和国内学术会议上多次进行邀请报告；自2017年担任《Journal of Energy Chemistry》青年编委以及Angew. Chem. Int. Ed.、Energ. Environ. Sci.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、ACS Nano、ACS Catal.、Small、Appl. Catal. B.、ACS Appl. Mater. Interfaces等国际期刊审稿人。