青岛能源所在全固态电池失效机制方面取得系列进展

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2021年2月科技部发布《“十四五”国家重点研发计划“新能源汽车”重点专项2021年度项目申报指南》（征求意见稿），指出“全固态金属锂电池技术”是“能源动力”领域重要的前瞻研究方向。目前，高比能全固态金属电池技术已成为最具前景的下一代高比能、高安全电化学储能技术。全固态电池与传统液态电池中的液-固界面不同，该固-固界面深埋在固态电池内部，缺乏有效的原位表征手段对其失效机理进行深入研究，这造成了当前全固态电池的失效机制理解不清晰不深入，严重制约着全固态锂金属电池技术快速发展。
　　近期，针对上述关键科学问题，青岛能源所固态能源系统技术中心通过发展新表征技术解决全固态电池的瓶颈问题。依托这些新技术开展了电池失效机制的重大前瞻性研究工作，阐释了全固态电池的失效机理，并提出了解决性能衰退快、循环寿命短的新方案，为全固态锂金属电池技术突破瓶颈问题快速发展提供了原创性的解决方案。

全固态电池电化学-化学-机械力学多物理场耦合与电池失效关系示意图

　　固态能源系统技术中心依托无损、原位、三维可视化地同步辐射X射线成像技术，发展同步辐射X射线成像 结合其它表征联用新技术，对全固态电池中的固-固界面演变进行了深入研究，并发现了电池性能衰退的两种新机制。第一种性能衰退机制：金属电极界面衍生物阻碍了界面处离子输运是导致全固态电池容量降低、性能衰退的重要原因。实验结果证明电化学循环后全固态钠金属电池钠金属负极/固态电解质界面处产生了一层新的钠沉积衍生物层，该衍生物层严重阻碍了负极/固态电解质界面处离子输运，造成了电池内阻的急剧升高和全固态电池性能的快速衰退（Nano Energy, 2021, 82, 105762）。第二种失效机制：由固态电解质、电极材料的电-化-力学耦合作用造成电极材料机械形变、电极结构塌陷和界面副反应增强。实验结果还进一步显示电极材料剧烈的机械应变会反过来影响固态电池界面内部电势分布、离子浓度分布和离子通量等关键性质进而造成全固态金属电池性能衰变（Advanced Energy Materials, 2022, 2103714）。
　　固态能源系统技术中心基于理论预测结合实验验证的研究思路，构筑了NASICON结构快离子导体双功能界面缓冲层来增强界面化学稳定性并降低界面锂传输势垒，改善全固态锂电池的倍率性能和循环寿命（Adv. Energy Mater., 2021, 11, 2100881）。发展原位聚合技术制备“三相渗流”的刚柔并济无机-有机复合电解质，有效解决固态电解质和电极材料的电-化-力学耦合作用造成结构破坏和性能衰减（Adv. Sci. 2021, 8, 2003887；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101523）。依托大量前瞻研究基础上提出的界面精准调控策略及关键原位聚合技术为根本上解决全固态电池失效问题提供了创新思路，同时为全固态电池的性能突破提供重要的理论支撑和关键技术保障。
　　上述系列工作得到了国家自然科学基金、中国科学院战略先导项目、山东省重点研发计划等项目的支持与资助。（文/图 孙富 马君 鞠江伟 董杉木）
　　文章来源：青岛能源所