王峰: 分散于分级多孔碳骨架的单原子铁基高效ORR催化剂

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随着金属(例如Pt，Fe)基纳米粒子催化剂的发展，研究人员已经对某些有效的具有单分子或单原子(SA)活性位点的铁基ORR催化剂进行了研究。最近的研究结果表明，一些SA金属催化剂有望用于能源相关的电催化领域。迄今为止，利用含Fe、N和C的前驱体热解产生具有N和C配位的不饱和Fe原子(Fe-N/C)仍然是制备Fe-N/C复合ORR催化剂的最重要途径之一。为避免Fe原子的聚集和高温下含N基团的流失，热解需在苛刻的气氛(如NH3)中进行，故而难以通过改变合成条件来调节活性位点，进而优化ORR性能。因此，由于直接热解预支撑于碳基底上的富氮的铁前驱体可充分控制活性端结构，近来引起了相当大的关注。然而，对于在碳负载的含铁前驱体中为Fe原子开发理想的配位环境以避免热解过程中的聚集，仍然存在着挑战。

近日，北京化工大学王峰教授、美国凯斯西储大学戴黎明教授等通过热解封装于多孔碳载体微孔内的非取代酞菁/铁酞菁复合物制备了分散于分层结构的多孔碳(SA-Fe-HPC)骨架上的单原子Fe催化剂，并在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Efficient Oxygen Reduction Reaction (ORR) Catalysts Based on Single Iron Atoms Dispersed on a Hierarchically Structured Porous Carbon Framework”的研究论文。该论文被选为热点论文。单原子Fe催化剂是由N配体配位的Fe原子清晰的原子分散于三维分层多孔碳载体上制备的。上述SA-Fe-HPC催化剂即使在酸性电解质中，其氧还原反应(ORR)活性(E1/2 = 0.81V)也与商业Pt/C电极相当，但具有更好的长期电化学稳定性(3000次电位循环后7mV负移)和燃料选择性。在碱性介质中，SA-Fe-HPC催化剂在ORR活性(E1/2 = 0.89V)、燃料选择性和长期稳定性(3000次电势循环后1mV负移位)方面优于商业化Pt/C电极。