李剑锋教授课题组在Cu单晶电氧化的原位拉曼光谱分析领域取得重要进展,相关结果“Early Stages of Electrochemical Oxidation of Cu(111) and Polycrystalline Cu Surfaces Revealed by in Situ Raman Spectroscopy”发表于 J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.9b04638。 铜基催化剂广泛应用于二氧化碳(CO2)还原等重要催化反应过程,但由于Cu物种在结构和化学上的不稳定性,因此容易在催化反应过程中发生动态变化,导致其催化作用机制和反应路径仍不清楚。针对这一难题和挑战,课题组选取了原子排列和状态确定的单晶模型体系,利用电化学SHINERS技术,从分子水平系统地研究了Cu(111)在不同pH环境中电氧化行为。发现在碱性和中性条件下Cu表面都经历了Cu-OHad → Cu-Oad→Cu2O转变过程,即随着电位升高OH先吸附,然后转化为吸附态的O最后形成氧化物。而在表面存在多种结构的多晶Cu表面并未观察到这种变化。而在酸性条件下,发现表面OH和氧物种会被SO42-所取代覆盖。该工作提供了Cu表面氧化早期涉及到OH/O反应过程的直接光谱证据,验证了传统电化学方法以及理论计算的猜测,为设计高效催化剂提供了重要指导。
该研究工作在李剑锋教授指导下完成。我院博士后Nataraju Bodappa为论文第一作者,博士生苏敏、赵宇等参与了实验工作,博士后乐家波和物理学院博士生杨伟民完成理论计算部分的工作。该研究工作得到国家自然科学基金、高校基本科研业务费等资助。 论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04638 李剑锋,男,厦门大学化学化工学院教授。2003年本科毕业于浙江大学;2010年在厦门大学获得博士学位;2011-2014年分别在瑞士伯尔尼大学和瑞士苏黎世联邦理工学院从事博士后研究。主要研究领域为核壳纳米结构、表面等离激元、表面增强拉曼光谱、表面增强荧光光谱、电化学、界面(光、电)催化、便携式快检等。以第一作者或通讯作者身份在Nature、Nature Mater.、Nature Energy、Nature Protoc.、Nature Commun.、Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Rev.等国际高水平学术刊物上发表论文100余篇,被他引6000余次,撰写英语书章节4部,授权专利5项。曾获全国百篇优秀博士论文奖、基金委“优青”基金、中国青年科技奖、入选中组部青年“****”和“万人计划”科技创新领军人才。
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