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本帖最后由 shashade 于 2020-12-16 10:12 编辑
日前,郑州大学化学学院国际磷化学实验室在利用有机磷化合物活化惰性化学键领域取得新进展。碳碳键活化是现代绿色合成化学所面临的巨大挑战之一,长期以来过渡金属催化剂在这些惰性化学键的活化中发挥了不可替代的作用。亲电型亚膦烯是一类重要的高活性低配位有机磷化合物,段征教授团队通过空间约束效应突破了该类化合物和烯烃间经典的环加成反应限制,开创了一种选择性切断烯烃C(sp2)-Ar键的新方法。理论计算揭示了该选择性反应过程中的热力学和动力学因素,并为高活性反应中间体的捕捉及反应机理的解明奠定了基础。该研究不但为主族元素化学研究拓展了新领域,而且为高反应活性中间体的利用提供了新策略。
论文全体作者来自化学学院新成立的元素化学研究所,第一作者为郑州大学化学学院2018级博士研究生王君健(导师:François Mathey 院士),通讯作者是魏东辉教授(理论计算)和段征教授,郑州大学为第一通讯单位。相关成果以“Cleavage of the Inert C(sp2)-Ar σ-Bond of Alkenes by a Spatial Constrained Interaction with Phosphinidene”为题发表在化学类顶尖期刊J. Am. Chem. Soc.上 (论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c11195)。
以上工作得到了国家自然科学基金、工业和信息化部以及郑州大学专项基金的支持。
文章来源:郑州大学
魏东辉,男,1983年12月生,教授,郑州大学博士研究生导师。研究方向:(1)有机小分子和有机金属催化反应的理论研究(DFT方法),特别是路易斯碱不对称催化反应及其选择性的理论研究。(2)酶催化和抑制反应机理的理论研究(QM/MM方法)。
段征,郑州大学化学与分子工程学院教授、博士生导师、河南省化学会常务理事。1995年郑州大学化学系本科毕业;1998年河南师范大学化学系、河南省化学研究所硕士毕业;2002年获得日本北海道大学药学部药学博士学位。2002至2003年、2004至2005年分别在日本北海道大学触媒研究中心、美国加州大学河滨分校化学系从事博士后研究。2005年工作于郑州大学化学系。曾任河南省有机磷功能分子国际联合实验室副主任,现任中法有机磷功能材料联合实验室副主任。目前主要从事低配位有机磷、含磷化学键选择性切断、有机磷功能材料等研究。迄今已在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed. 等国际著名期刊发表论文20余篇。
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