田亚杰博士在Angew. Chem. Int. Ed.报道分子筛催化新进展

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近期，化学化工学院河南省催化反应工程中心田亚杰博士、材料学院赵勇教授联合天津大学化工学院刘国柱教授在分子筛催化领域取得新进展，相关成果以“Template Guiding for Encapsulation of Uniformly Subnanometric Platinum Clusters in Beta–Zeolites Enabling High Catalytic Activity and Stability”为题，在国际化学顶级期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上发表（https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202108059）。
        对负载型金属催化剂而言，当金属团簇尺寸降低至亚纳米尺度后，其催化活性将发生显著改变。但由于奥斯瓦尔德熟化和布朗运动，导致金属团簇在制备及反应过程中团聚现象突出，催化活性及稳定性下降。研究表明，当金属纳米颗粒被封装于分子筛材料后可利用载体丰富的表面积和孔道特性，结合金属纳米颗粒作为活性位点，在水汽变换、烃类加氢/脱氢、异构等反应中表现出优异的催化活性。但现阶段实现分子筛宽硅铝比条件下，封装高分散金属催化剂的高效可控制备，仍然是制约其工业化应用的重要科学问题之一。

图 1. 分子筛封装金属合成策略示意图

       本研究报道了一种利用模板剂诱导途径合成beta分子筛（BEA-type）封装高分散贵金属（Pt）的策略。如图1所示，将水热合成的beta分子筛使用酸洗去除部分模板剂。随即采用离子交换法，利用beta分子筛中孔道内TEA+分子与金属离子（PtCl62-）的静电结合作用，将金属纳米颗粒区域选择性封装于分子筛孔道交叉处。通过后续热处理过程，在宽硅铝比范围下（Si/Al=15~200），制备出了具有高分散金属特性的beta分子筛封装金属Pt催化剂。其在酚类化合物的加氢脱氧反应表现出极佳的催化活性。不同于传统合成策略，此项研究成果提供了一种宽硅铝比条件下的分子筛封装金属催化剂合成的崭新思路（Angewandte Chemie International Edition 2021, DOI: 10.1002/anie.202108059）。
       化学化工学院田亚杰博士为论文第一作者，天津大学刘国柱教授和河南大学赵勇教授为论文共同通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南省教育厅和河南大学的大力支持，同时得到了化学化工学院和河南省催化反应工程中心的大力支持。


       文章来源：河南大学
        赵勇，1980年6月生，博士，教授。1999-2003年，西北农林科技大学应用化学本科；2003-2008年，中国科学院化学研究所物理化学博士研究生（导师：江 雷 教授）；2008-2015年，日本东京大学工学院应用化学系博士后（合作导师：Kazuhito Hashimoto（桥本和仁）教授）；2016年-至今，河南大学特种功能材料教育部重点实验室“攀登计划”特聘教授。目前的主要研究方向是电极功能材料的多尺度结构调控及其在能源转换器件中的应用。在Chem. Soc. Rev.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater.、等学术期刊上发表SCI论文二十余篇，授权国际发明专利2项。
        刘国柱，2001年7月毕业于合肥工业大学化工学院高分子材料与工程本科专业，2006年获得天津大学化学工艺博士学位。现为天津大学化工学院教授，博导，从事碳氢能源化工领域研究。2020年获国家杰出青年基金项目；2015年获国家优秀青年基金项目。在AIChE J，Fuel等期刊发表论文110余篇，主持天津市杰出青年基金等项目，获得省部级科技进步一等奖、天津青年科技奖。担任JAAP客座编辑，CJChE和GreenChE青年编委。