朱雪峰、杨维慎等：原位构建出纳米Au-ZrOx阴极用于CO2电还原

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近日，我所催化基础国家重点实验室无机膜与催化新材料研究组（504组）朱雪峰研究员、杨维慎研究员团队提出通过高电压活化的方法，在高温固体氧化物电解池（SOEC）中原位构建出纳米Au-ZrOx（x<2）阴极，并成功将其用于CO2电还原。
　　在SOEC中进行CO2电化学还原是将CO2转化与可再生电能储存相结合的有效途径。CO2分子本身比较稳定，因此，提高SOEC的阴极活性至关重要。常见的阴极材料一般为金属-陶瓷类或混合导体。通常情况下，制备SOEC需要在电解质两侧通过高温焙烧阳极和阴极材料，再在阴极和阳极表面涂覆一层Au层收集电流，该Au集流层几乎没有催化活性。另一方面，纳米Au在许多反应过程中都表现出高催化活性，然而通过溶液法制备的纳米Au在高温下容易烧结而丧失催化活性。因此，发展在高温下保持活性的纳米Au催化材料的新方法具有重要意义。

　　在本工作中，团队提出通过高电压活化的方法，在800oC将阴极侧Au集流层快速构建成纳米Au-ZrOx（x<2）阴极，形成了大量三相界面。该方法不仅简化了电池的制备工艺，而且使CO2还原电流密度提升了38倍，极化电阻减小了75倍。原位近常压X-射线光电子能谱和DFT计算结果表明，Au与ZrOx之间的强相互作用促进了纳米Au颗粒的形成，同时提高了纳米Au颗粒的高温稳定性，并且形成的纳米Au-ZrOx界面为CO2电化学还原的活性位点。本工作提出的电化学活化方法为发展纳米金属-氧化物界面催化剂提供了新思路。
　　相关研究成果以“In Situ Dispersed Nano-Au on Zr-sub-oxides as Active Cathode for Direct CO2 Electroreduction in Solid Oxide Electrolysis Cells”为题，于近日发表在《纳米快报》（Nano Letters）上。上述工作得到中科院B类先导专项“能源化学转化的本质与调控”、国家自然科学基金等项目的支持。（文/图 张丽晓）
　　文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02227


      文章来源：大连化物所
       杨维慎，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师，国家杰出青年基金获得者，国家973项目首席科学家。1990年3月获中科院大连化学物理研究所理学博士学位。先后在英国Birmingham大学(1989)、德国Inst. Interfacial Eng. Biotech. (1999)、美国Univ. Southern California(2001)等研究单位及大学作访问学者；发表学术论文180余篇；专利授权20余件；承担多项国家基金委重点基金项目、国家863项目、国家973项目以及国际合作项目；任5th International Conference on Catalytic Reactions in Memebrane Reactor (2002) 国际会议主席以及多个系列国际膜分离及膜催化会议学术委员会委员；获中国化学会青年化学奖（1998）及辽宁省自然科学一等奖（2006）。
        朱雪峰，博士，中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室研究员。2001年7月毕业于北京师范大学获理学学士学位，2007年3月毕业于中国科学院大连化学物理研究所获理学博士学位；2007年3月被聘为中科院大连化物所助理研究员；2008年在美国Arizona State University做博士后研究；2009年9月被聘为中国科学院大连化学物理研究所副研究员；2011年3月被聘为项目骨干；2013年入选中国科学院青年创新促进会；2014年7月被聘为研究员。主持多项国家自然科学基金项目以及企业科研项目。作为研究骨干参加过多项重大项目研究，如:科技部973项目；BP-中科院面向未来清洁能源计划2002年-2011年等。在本领域国际著名期刊发表研究论文50多篇，综述2篇，参与撰写两部学术专著，并获授权和申请中国专利10多项。