孙剑、葛庆杰等实现合成气在温和条件下直接转化为多碳醛和酮

ersan

近日，我所碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组（DNL19T3组）孙剑研究员和葛庆杰研究员团队在合成气制备不饱和含氧化合物研究方面取得新进展，通过碱金属调控的铁催化剂，实现了在温和条件下多碳醛和酮的合成。
　　多碳含氧化合物通常包括具有两个及以上碳原子的醇、醛和酮，可广泛用于燃料、燃料添加剂、表面活性剂、医药中间体、树脂、溶剂、涂料等领域。与传统的合成路线相比，由合成气直接制备含氧化合物是一条绿色、经济的合成路线。目前，该过程中含氧化合物的较低收率及醛酮类化合物的易加氢性限制了其工业化应用，导致该过程仍有巨大的挑战。

　　本工作中，该团队构建了Fe-K协同的催化体系，可实现在温和条件下调控一氧化碳加氢产物为C2+醇或C2+醛酮，在170摄氏度反应条件下，含氧化合物选择性最高达到近70%，其中的88%为醛酮类化合物。实验研究表明，产物中醛酮和醇的转化过程与K助剂的电子、结构效应密切相关，适当K助剂的添加调变了铁的表面化学环境（富碳缺氢）及反应中间体。理论计算显示，调控C-O键非解离活性物种从Fe2C到Fe，可降低合成高碳醛酮的能垒。该工作为合成气转化制备多碳含氧化合物的产物调控中催化剂的设计和应用提供了新思路。
　　相关成果以“Highly Selective Production of Long-chain Aldehydes, Ketones or Alcohols via Syngas at a Mild Condition”为题，发表在《应用催化B：环境》（Appl. Catal. B: Environ.）上。该工作的第一作者是我所DNL19T3组博士研究生徐晶。上述工作得到国家自然科学基金、中科院青促会、辽宁省“兴辽英才”计划等项目的支持。（文/图 徐晶）
　　文章链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121155


         文章来源：大连化物所
      葛庆杰, 博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。1993年毕业于郑州大学化学系, 1998年获中科院兰州化物所博士学位, 1998-2000年大连化物所博士后, 出站后留所工作, 期间于2000-2001年在法国斯特拉斯堡路易－巴斯德大学做访问学者、博士后研究。2005年-2008年, 日本北九州市立大学环境工学部特任研究员、特任教授，同时受聘于日本气体合成公司主任研究员。
      孙剑 ，中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室研究员。2015年破格入选中国科学院大连化学物理研究所百人计划。入选大连市青年科技之星。从事工业催化领域研究10余年，参与国家科技部、国家自然科学基金委和中日国际合作等多项重大项目。在ACS Catalysis、Journal of Materials Chemistry A等国际知名SCI期刊发表论文30余篇。其中影响因子大于9的2篇，大于5的10篇。获得国家发明专利4项、实用新型专利3项。