戴升课题组：Pd基合金氢化物催化剂研究进展

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氢作为理想的清洁能源之一，有望缓解化石燃料储量有限和燃烧污染等问题。因此，电催化分解水制氢（HER）是减少环境污染及实现可再生清洁能源的重要途径。开发高效、稳定的制氢催化剂具有重要的科学价值和现实意义。近日，华东理工大学化学与分子工程学院、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心的年轻教师贾艳艳博士和戴升教授等人在Nano Letters上发表了高效稳定的Pd-Cu-H催化剂及其在析氢反应应用的研究。（Nano Lett. 2022, 22, 3, 1391–1397）
        Pt作为传统的HER催化剂，面临着价格昂贵，储量少，反应稳定性差等问题。Pd作为有望替代Pt的HER催化剂，一直受到较多的关注，例如，通过加入第二金属（M）形成Pd基合金（Pd-M）；或者在Pd晶格内注入H形成氢化物(PdHx)，都可有效提高Pd基催化剂的HER活性。然而，Pd基催化剂的稳定性制约了其在析氢催化反应的进一步应用，Pd-M合金催化剂中的第二金属M易在反应过程中发生溶解造成合金结构坍塌；PdHx氢化物则通常由高压条件下制备所得，常压下不稳定，自发释放H。作者巧妙结合了Pd-M和PdHx两种策略的优势，设计合成了Pd基合金氢化物Pd-Cu-H催化剂，表现出了优异的HER催化活性和极好的稳定性。

        作者发展了一种先合金化再加氢的策略制备稳定的Pd-Cu-H催化剂，借助球差电镜、X射线衍射和X射线吸收光谱等多种技术对催化剂的形貌和结构进行了精细表征，证实了Pd-Cu-H催化剂的合金氢化物结构。电化学测试结果发现，Pd-Cu-H催化剂在析氢反应中表现出了优异的催化活性：电流密度为10 mA/cm2时的过电位仅有28 mV，Tafel斜率仅为23 mV/dec，优于金属Pd、PdCu合金和PdHx氢化物。同时，Pd-Cu-H催化剂拥有极好的稳定性：在HER反应5000次循环后，过电位仅升高了3 mV，Tafel斜率仍保持在23 mV/dec。循环测试后的精细表征证明，Pd-Cu-H催化剂的合金氢化物结构可有效抑制金属Cu的溶解并减缓H的释放，使其长时间保持高效的HER性能。
         该工作不仅提供了一种常压条件下制备稳定Pd基合金氢化物的普适性方法，而且为设计开发高效稳定的Pd基析氢反应催化剂提供了新的思路。相关论文发表在Nano Letters上，华东理工大学年轻教师贾艳艳博士为文章第一作者， 台湾中央大学王冠文教授与华东理工大学戴升教授为通讯作者，华东理工大学为第一单位。该研究工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费、上海市青年科技启明星计划等项目的资金支持。
         原文链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.1c04840


         文章来源：华东理工大学
         戴升，博士，华东理工大学特聘研究员。2004年考入清华大学材料科学与工程系，2009年获学士学位。2009年免试攻读清华大学博士学位，师从朱静教授，开展原位电子显微学的研究。2014年获工学博士学位后，在美国密歇根大学（University of Michigan）与加州大学尔湾分校（University of California Irvine）开展纳米催化的原位电子显微学的研究（合作导师为Xiaoqing Pan教授与George Graham教授）。2019年3月回国全职加入华东理工大学化学与分子工程学院，任特聘研究员。