贾瑜教授课题组：双原子三功能NOxRR电催化剂筛选策略的研究成果

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近日，贾瑜教授课题组的研究成果《An efficient screening strategy towards multifunctional catalysts for the simultaneous electroreduction of NO3−, NO2− and NO to NH3》于Journal of Materials Chemistry A (2022, DOI: 10.1039/D2TA00192F)杂志上发表。该杂志影响因子为12.732，JCR分区一区，文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/TA/D2TA00192F。

图. 基于关键质子化过程，筛选能够同时还原NO3−，NO2−和NO制NH3的三功能电催化剂流程图。

         目前，电催化还原NO3−（NO3RR），NO2−（NO2RR）和NO（NORR）正受到研究者们的广泛关注，这类反应不仅可以去除污染物NOx（x = 1，2，3）还可以制取有价值的NH3，是替代传统Haber-Bosch方法或电催化N2制NH3的潜在方法。值得注意的是，NO3−和NO2−离子通常并存于受污染的地下水、湖泊和沿海水域等废水中，其中也包括来自微生物反硝化作用生成的NO。因此，发展能够同时还原NOx制NH3（NOxRR）的三功能电催化剂用于制NH3将会更高效。
        NO质子化过程是NO3RR或NO2RR反应的必经之路，结合NORR的关键加氢反应步，该工作提出了一种重点关注NORR关键质子化反应步的筛选策略（如图）。以金属二聚体嵌入到氮掺杂石墨烯构成的双原子催化剂（M1M2@NG）为例，首先利用第一性原理方法从28种M1M2@NG候选体系中成功地筛选出对NORR具有最高电催化活性的催化剂（Cu2@NG），再通过计算证明其对NO3RR或NO2RR也具有高电催化活性。基于微观机制分析，得到一个不需要进行理论计算的催化活性描述符，即金属原子二聚体的d轨道价电子数。根据这个简单的描述符，在具有较多d轨道价电子数目的4d和5d后过渡金属基双原子催化剂中利用提出的策略进行筛选验证，发现Ag2@NG也是一种高活性三功能NOxRR电催化剂。第二轮筛选测试证明提出的策略和催化活性描述符的有效性。
        最近，实验上也已发现一些高催化活性的双功能（NO2RR和NO3RR）电催化剂，如Rux@POC[CCS Chem., DOI: 10.31635/ccschem.022.202101756 (2022)]，以及三功能（NORR，NO2RR和NO3RR）CuFe-CP电催化剂[Chem Catal., 2, 622 (2022)]。此外，该工作提出的筛选三功能NOxRR电催化剂策略省时省力，不需要计算所有反应步的吉布斯自由能。因此，该工作具有重要的理论指导意义与潜在的科学应用价值。
        特种功能材料教育部重点实验室吕鹏博士为论文第一作者，实验室马东伟教授和贾瑜教授为文章共同通讯作者，本工作得到了国家自然科学基金和河南省高校重点科研项目的支持。


        文章来源：河南大学
贾瑜，男，教授，本科毕业于华中师范大学物理系，硕士、博士毕业于郑州大学。河南省量子功能材料国际联合实验室常务副主任。先后在美国橡树岭国家实验室、田纳西大学、马里兰大学、香港城市大学和英国伦敦大学进行合作研究。现任教育部高等学校大学物理课程教学指导委员会副主任委员、中南地区大学物理教学工作委员会主任委员、《物理与工程》杂志副主编、中国材料学会计算材料分会委员、全国计算物理研究会副理事长、河南省物理学会常务理事、河南省物理学会高校教学委员会常务副主任、全国近代物理研究会理事等。为河南学术技术带头人、河南省优秀专家、河南省教学名师。作为负责人组建了河南省高校量子功能材料科技型创新团队、河南省多尺度材料计算设计科技型创新团队、河南省大学物理精品资源共享课程、河南省物理学博士后科研创新团队、河南省大学物理优秀教学团队。