黄柏标、程合锋教授团队光催化二氧化碳还原研究取得新进展

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近日，山东大学黄柏标教授、程合锋教授团队与中国科学技术大学宋礼教授团队合作，通过一种配体交换的策略将具有低配位结构的金单原子锚定在超薄硫铟锌纳米片表面，成功实现了光催化CO2还原到CH4产物的高活性和高选择性。研究成果以“Low-Coordination Single Au Atoms on Ultrathin ZnIn2S4Nanosheets for Selective Photocatalytic CO2Reduction towards CH4”为题，发表在国际期刊Angewandte Chemie International Edition（IF:16.823）上，并被遴选为“热点文章”（Hot Paper）；该工作还被ChemEurope，ChemistryViews等网站以“Fuel from a Greenhouse Gas—Single gold atoms catalyze the selective methanization of carbon dioxide”为题作为新闻报道。该工作在黄柏标教授的指导下完成，晶体材料国家重点实验室2020硕士研究生司圣和是本文的第一作者，程合锋教授和中国科学技术大学宋礼教授为共同通讯作者，山东大学为第一作者和第一通讯单位。

        光催化CO2还原合成高附加值的碳氢燃料是缓解温室效应和能源危机，实现碳中和的一种有前景的策略。由于该过程涉及多电子转移过程，光催化CO2还原合成碳氢燃料面临产物活性低和选择性低的双重难题。因此，从光生载流子分离效率和金属活性位点对反应中间体的吸附强度等因素的调控角度，光催化CO2还原产物（尤其是CH4等碳氢燃料）的活性和选择性仍有较大的提升空间。
        该研究团队通过配体交换策略将Au单原子锚定在超薄ZnIn2S4纳米片表面(Au1/ZnIn2S4)，球差电镜和同步辐射表征确认了Au单原子的低配位结构（Au1S2）。在可见光照射下，以联吡啶钌作为光敏化剂，所制备的Au1/ZnIn2S4催化剂光催化CO2还原生成CH4的速率可达275 μmol g–1h–1，同时CH4产物的选择性高达77%，性能远高于纯ZnIn2S4和Au纳米颗粒修饰的ZnIn2S4催化剂(AuNPs/ZnIn2S4)。研究发现，Au单原子相较于Au纳米颗粒可以更有效促进光生载流子的分离效率，从而提高光催化CO2反应的活性。随后，原位红外光谱结合理论计算表明，具有低配位结构的Au1/ZnIn2S4催化剂可以有效活化CO2分子，稳定*CO中间体，使其进一步质子化生成CH4。该工作不仅为制备低配位结构的金属单原子催化剂提供了新的思路，也为通过人工光合成得到高活性和高选择性的目标产物开辟了新的途径。
        黄柏标、程合锋教授团队近期在光（电）催化二氧化碳还原以及氮气还原合成氨方面取得系列研究进展，研究成果相继发表在Cell Rep. Phys. Sci., Small, Nano Energy, Angew. Chem. Int. Ed.等国际重要期刊上。上述研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、山东大学齐鲁青年学者项目和晶体材料国家重点实验室的大力支持。
        原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202209446
         新闻链接：https://www.chemeurope.com/en/ne ... greenhouse-gas.html
         https://www.chemistryviews.org/fuel-from-a-greenhouse-gas/
         文章来源：山东大学
         黄柏标，山东大学教授、博士生导师，泰山学者特聘专家，享受国务院政府特殊津贴，全国百篇优秀博士学位论文指导教师。中国可再生能源学会太阳能光化学委员会委员，中国感光学会光催化专业委员会委员，中国光学学会发光专业委员会委员，美国化学会（ACS）会员等。长期从事半导体材料、能源和环境材料的研究工作，在基础研究和应用研究中取得了系列创新性的重要成果。发表SCI论文500余篇，SCI引用2万余次，引用超过100次的论文50余篇，个人H因子76，进入ESI学科前1%的高引用论文29篇。2018, 2019年入选 Clarivate“全球高被引科学家”；2014、2015、2016、2017、2018连续5年入选Elsevier“中国高被引学者榜单”，2015、2016年英国皇家化学会“TOP1%高被引中国作者”。授权发明专利30余项。获得山东省科技进步一、二等奖，教育部自然科学二等奖和山东省自然科学二等奖多项。主持科技部973项目、863项目、产业化前期关键技术项目、国家自然科学基金重点项目、面上项目及横向科研项目多项。完成了多项产业化项目，取得了良好的经济效益和社会效益。担任多个国际、国内学术会议的大会和分会主席，Chem Photo Chem、Molecules等国际学术期刊编辑等。多次受邀作国际、国内学术会议大会报告和特邀报告。
            程合锋，山东大学教授，博士生导师，山东大学齐鲁青年学者。2012年取得博士学位，先后获日本学术振兴会(2012)和德国洪堡基金会(2015)资助，分别在日本大阪大学、德国柏林工业大学以及沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学从事博士后研究工作。至今在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等国际期刊发表30余篇论文。论文总引用次数超过3400次，5篇SCI论文入选“ESI高被引论文”，H因子为27。主要研究领域为半导体材料、二维材料的结构调控和缺陷化学在太阳光能量利用及转化方面的应用，包括光/电催化水分解制氢、二氧化碳还原等。