吴凯丰等：观测到胶体量子点的激子型布洛赫—西格特位移

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近日，我所光电材料动力学研究组（1121组）吴凯丰研究员与朱井义副研究员团队在胶体量子点超快光物理研究中再获新进展，观测到CsPbI3量子点在红外飞秒脉冲作用下的布洛赫—西格特位移，并揭示了激子效应对相干光学位移的调制作用。
　　强光场能够对物质的光学跃迁产生调制，例如旋波近似下的光学斯塔克效应和反旋波近似下的布洛赫—西格特位移。由于二者通常同时出现，且前者往往远强于后者，在实验中观测较为纯净的布洛赫—西格特位移颇具挑战。近期，有研究人员报道了单层过渡金属硫化物二维材料中的谷极化布洛赫—西格特位移。然而，低维材料中一般存在着较强的多体相互作用，带来显著的激子效应，这些效应如何影响布洛赫—西格特位移仍然未知。

　　研究团队选定铅卤钙钛矿量子点作为观测布洛赫—西格特位移，并研究其中激子效应的模型体系。一方面，旋轨耦合和量子限域效应的结合使得该体系可被近似为具有自旋极化选律的二能级系统；另一方面，相比于衬底敏感的二维材料，胶体量子点能够均匀地分散在低折射率的溶剂中，从而避免了介电无序对激子效应造成的干扰。
　　基于此，研究团队以CsPbI3量子点为研究对象，利用圆偏振飞秒瞬态吸收光谱，在室温下成功观测到了其布洛赫—西格特位移。在红外飞秒脉冲作用下，该位移可以高达4毫电子伏特。布洛赫—西格特位移与光学斯塔克位移的比值随着失谐量的增大而增大，定性符合（反）旋波近似的图像。然而，该比值总是大于忽略多体相互作用的准粒子模型所预测的数值。
　　为了解释实验和理论值的偏离，研究团队在激子图像下建立了描述布洛赫—西格特位移的新模型，精确再现了实验测量结果。该模型还深刻指出，光学斯塔克效应、双激子光学斯塔克效应以及布洛赫—西格特位移在激子图像下是彼此混合和相互影响的。考虑到量子限域材料普遍具有较强的激子效应，该模型对于正确处理其中的相干光学现象，以及将这些现象应用于光学调制、信息处理和量子材料Floquet工程具有重要启示意义。
　　上述工作以“Excitonic Bloch–Siegert shift in CsPbI3 perovskite quantum dots”为题，于近日发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。该工作的第一作者是我所1121组博士研究生李宇轩。该工作得到中科院稳定支持基础研究领域青年团队计划、国家重点研发计划、国家自然科学基金、我所创新基金等项目的资助。（文/图 李宇轩）
　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-33314-9
       文章来源：大连化物所
       吴凯丰，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。1989年10月出生于江西省高安市； 2010年于中国科学技术大学材料科学与工程系获得理学学士学位；之后在美国埃默里大学从事超快光谱学研究，师从Tim Lian教授，2015年获得物理化学博士学位；2015至2017年在美国洛斯阿拉莫斯国家实验室以主任奖学金学者身份从事博士后研究工作，合作导师为Victor Klimov。 2017年入选中组部青年##计划，入职中科院大连化学物理研究所，被聘为分子反应动力学国家重点实验室研究员，任光电材料动力学研究组组长，从事光电转换材料的超快动力学和器件应用研究，近五年内第一或通讯作者身份在《Science》、《Nature Nanotech.》、《Nature Photon.》、《Nature Energy》、《Chem. Soc. Rev.》、《Acc. Chem. Res.》、《J. Am. Chem. Soc.》等国际知名学术期刊上发表论文20余篇。