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中国科学院化学研究所董侠研究员与多位合作者,通过各种测试技术从微米到纳米尺度,研究了PBS-co-PCL多嵌段共聚物(BS50CL50)中由结晶和熔融行为所产生的可逆的片晶周期性结构,并提出了一个机理模型来解释材料的微观结构演化。
该工作的第一完成人为化学所博士后黄淼铭,合作者包括王莉莉博士、郑柳春副研究员、刘国明副研究员、李春成研究员、王笃金研究员,北京市理化分析测试中心高峡研究员和西班牙巴斯克大学Alejandro J. Müller教授。
研究发现,共聚物首先在82 °C进行恒温结晶时,可以形成典型的环带球晶形貌,是一种“breakout”结晶,此时,在SAXS曲线上出现两个衍射峰。高-q峰归属于在PBS-rich相形成的PBS片晶周期结构,其无定形区包括无定形的PBS分子链和熔融状态的PCL分子链;低-q峰归属于在PCL-rich相形成的PBS片晶周期结构,其无定形区尺寸较大,包含大量的熔融状态的PCL分子链。当共聚物降温到36 °C进行恒温结晶时,PCL在原来的PBS球晶内部进行结晶,形成PBS与PCL片晶共存的双结晶结构,导致低-q峰的强度显著下降,而高-q峰的强度稍微增加。在重新升温过程中,当PCL结晶重新熔融时,高-q峰仍然存在,而低-q峰的强度又显著增加,这证明了片晶周期性结构的可逆性。该研究阐明了结晶和熔融行为所产生的可逆的片晶周期性结构的本质,深化了本领域研究人员对多嵌段共聚物的结晶行为和微观结构的认识。相关报道见Macromolecules, 2018, 51, 1100-1109。另外,通过控制多嵌段共聚物的组成(PCL含量较多)、PBS的结晶(较小的结晶度与结晶尺寸)与合适的形变,可以使PBS-co-PCL多嵌段共聚物表现出更高的形状记忆性能(ACS Applied Materials & Interfaces, 2017, 9, 30046-30055)。
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