中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室杨维慎

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杨维慎，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师，国家杰出青年基金获得者，国家973项目首席科学家。1990年3月获中科院大连化学物理研究所理学博士学位。先后在英国Birmingham大学(1989)、德国Inst. Interfacial Eng. Biotech. (1999)、美国Univ. Southern California(2001)等研究单位及大学作访问学者；发表学术论文180余篇；专利授权20余件；承担多项国家基金委重点基金项目、国家863项目、国家973项目以及国际合作项目；任5th International Conference on Catalytic Reactions in Memebrane Reactor (2002) 国际会议主席以及多个系列国际膜分离及膜催化会议学术委员会委员；获中国化学会青年化学奖（1998）及辽宁省自然科学一等奖（2006）。


电话：0411-84379073
传真：0411-84694447
Email: yangws@dicp.ac.cn
http://www.yanggroup.dicp.ac.cn
   
主要研究方向：膜催化、催化、膜分离
    反应和分离是化学工业的两大基本过程，将这两个过程集成一体是一项极具挑战的课题。膜催化是将膜材料的分离过程和催化材料的催化反应过程耦合在膜反应器中，即在反应的同时将反应物或产物进行分离，提高催化反应选择性或转化率，从而实现反应/分离一体化。研究涉及材料化学、催化化学以及化学化工等学科的交叉，其关键是高性能无机膜材料的优化设计与合成。研究内容包括:
    无机膜催化材料：主要探讨无机膜宏观分离性能与其微观结构的内在关联；研究无机膜制备过程中体系的物理化学变化规律对其微观结构的影响；发展具有自我知识产权的无机膜催化材料合成策略和制备方法。
    无机膜催化过程：揭示催化反应与膜分离耦合的新过程中膜分离材料和催化剂材料间相互作用以及膜分离过程和催化反应过程间相互作用的科学认知，为今后新的膜催化过程的研究和开拓提供科学基础。在提供重要新科学认知的基础上，进一步优化产生具有自主知识产权的技术创新成果，为化石能源洁净高效优化利用，解决能源短缺和环境恶化提供技术基础。
代表性文章：
1. Zhu XF, Yang WS, Composite membrane based on ionic conductor and mixed conductor for oxygen permeation AIChE Journal 54(3): 665-672, 2008
2. Zhang HZ, Yang WS, Highly efficient electrocatalysts for oxygen reduction reaction, Chemical Communications (41): 4215-4217, 2007
3. Li YS, Liu J, Yang WS, Formation Mechanism of Microwave Synthesized LTA Zeolite Membranes, Journal of Membrane Science 281 (1-2): 646-657, 2006
4. Yang WS, Wang HH, Zhu XF, et al., Development and application of oxygen permeable membrane in selective oxidation of light alkanes, Topics in Catalysis 35 (1-2):155-167, 2005
5. Zhu XF, Wang, HH, Yang WS, Novel cobalt-free oxygen permeable membrane, Chem Commun, (8): 1130-1131, 2004

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近日，辽宁省人民政府发布了《关于2020年度辽宁省科学技术奖励的决定》，无机膜与催化新材料研究组（504组）“无机膜微结构设计及其分离机制研究”（完成人：杨维慎等）获得自然科学一等奖；
　　附：获奖项目介绍
　　无机膜微结构设计及其分离机制研究：CO2捕获受到世界广泛关注。对于燃烧发电，包括燃烧前捕获、燃烧后捕获和纯氧燃烧，分别涉及H2/CO2分离、CO2/N2分离及O2/N2分离等。该项目提出了无机膜微观结构设计调控新策略及分离机制，并在CO2捕获中取得了突破：首次提出并验证了超薄二维金属-有机骨架分子筛膜新概念，实现H2/CO2分离；提出了金属-有机骨架膜材料纳米笼调控新策略，显著提升CO2/N2分离选择性；提出了膜材料微结构调变提升膜渗透性和稳定性的新方法和理论，氧通量提高1个数量级。该项目相关的8篇代表论文分别发表在Science等权威期刊上，被Nature Chem.、Chem. Rev.等专题评述及高度评价，具有里程碑意义。

yamai

近日，我所无机膜与催化新材料研究组（504组）杨维慎研究员、班宇杰副研究员受邀撰写了分子筛膜多维构筑基元评述文章，系统总结了研究团队在分子筛膜构筑基元的多维度发展、变革等方面所做出的探索和努力，展望了分子筛膜未来的发展方向。
　　分子筛膜的构筑基元类型决定了其微观砌合方式，晶间缺陷与分离传输通道，凝聚了分子筛膜理性设计的核心要素。

　　杨维慎团队长期致力于分子筛膜设计与分离研究，以三维晶粒、二维纳米片、零维分子为基元设计和构建分子筛膜，实现多场景分离应用。团队利用微波加热方法制备无裂缺三维A型沸石分子筛膜并实现工业放大（Advanced Materials，2000）；制备了超薄二维金属—有机骨架分子筛膜，实现膜气体渗透通量数量级提升，达到燃烧前CO2捕获工业应用要求（Science，2014）；将小分子有序组装成零维分子筛膜，并利用埃米级分子间隔精确筛分具有微小尺寸差异的H2、CO2，其选择性代表迄今已有报道的分子筛膜最高水平（Angewandte Chemie International Edition，2021）。
　　多维度构筑基元协同发展将助力分子筛膜在渗透速率、选择性、稳定性等方面的突破，推动分子筛膜在更为复杂的工业分离场景中发挥作用。
　　该评述以“Multidimensional Building Blocks for Molecular Sieve Membranes”为题，于近日发表在《化学研究评述》（Accounts of Chemical Research）上。该工作得到国家自然科学基金等项目的支持。（文/图 班宇杰）
　　文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.accounts.2c00434

jiasu2009

近日，我所无机膜与催化新材料研究组（504组）杨维慎研究员、朱雪峰研究员团队与科罗拉多矿业学院RP O’Harye教授合作，从热力学角度出发，分析并绘制了固体氧化物电解池（SOECs）中二氧化碳电还原的热力学反应相图，揭示了操作过程中的能斯特电位（EN）是控制该体系中各种反应（CO2电还原、积碳反应和金属Ni氧化）的决定性因素。相关研究结果可为SOECs的结构设计、操作条件优化等提供指导。
　　SOECs是一种高效的能源转换器件，可将可再生电能转化为化学能进行储存。在该体系中，CO2电还原生成CO和O2，CO可作为燃料通过逆反应模式进行发电，或作为化工反应的原料。因此，SOECs被认为是一种有潜力的CO2减排技术。同时，作为一种全固态器件，SOECs可实现产物的原位分离，也被认为是一种在特殊场景中的高效制氧技术，氧气纯度理论可达100%。然而，在CO2电还原过程中，阴极催化剂Ni氧化和碳沉积被认为是限制SOECs技术发展的两大难题，对器件的稳定运行造成威胁。

　　本工作中，为探究SOECs中不利反应的起源，研究团队首先分析了该体系中各种电压损失的纵向分布，建立了一维电化学反应理论模型，发现反应过程中形成的EN是控制Ni氧化和碳沉积的决定性因素。同时，研究团队从控制化学反应的源头出发，计算出不同反应条件（温度、阳极氧分压、阴极水分压和阴极总气体压力等）下的SOECs稳定运行的EN操作窗口，并绘制了相关热力学化学反应相图。最后，研究团队从实验上验证了上述理论分析结果。本工作揭示的Ni氧化和碳沉积的起源可以扩展到多相催化的其他领域，有利于反应条件优化，例如，选择合理的操作温度窗口、压力、原料气组成等。此外，本工作也有利于催化剂微结构设计，可通过改变催化剂表面以抑制有害的反应动力学或调节催化剂表面附近的局部气氛。
　　相关研究成果以“Mapping a thermodynamic stability window to prevent detrimental reactions during CO2 electrolysis in solid oxide electrolysis cells”为题，于近日发表在Applied Catalysis B: Environmental上。该工作第一作者是我所博士后胡世庆。上述工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、我所创新基金等项目的资助。（文/图 胡世庆）
　　相关链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122239

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近日，我所催化基础国家重点实验室无机膜与催化新材料研究组（504组）杨维慎研究员、班宇杰副研究员团队通过模板诱导法制备出高度致密且稳定的金属—有机框架MIL-53膜，用于有机酸脱水精制，与精馏相比分离能耗节省77%，实现了纯相MOF膜应用于有机酸/水分离体系。
　　甲酸、乙酸是重要的化工平台化合物，可通过广泛的有机合成，获得聚合单体、医药或农药中间体等。酸脱水精制是化工行业迫切需要且极具挑战的分离过程。传统精馏分离能耗较高。渗透气化膜分离技术可突破气液平衡限制，实现酸/水高效分离。但分离体系的强腐蚀性对膜材料提出更高要求：除材料本征框架稳定性外，高度致密的微结构是保证分离精度和分离稳定性的关键。金属—有机框架（metal-organic framework, MOF）材料的可设计性与丰富的主客体化学为膜分离领域带来机遇。其中，铝基羧酸配位单元衍生得到的MIL-53材料是典型的高稳定性MOF材料。但制备可用于酸/水分离的高度致密MIL-53膜仍是一项挑战性课题。

　　基于上述问题，研究团队以氧化铝载体表面生长的锌—铝双金属水滑石直立片层为模板，通过其在配体溶液中的化学自转变过程制备出高度致密的MIL-53膜。研究发现，MIL-53膜的生长分为两个阶段：在第一个阶段，LDH作为铝源供给型模板，可引导MIL-53晶体沿面外进行印迹复制型生长，约8个LDH六方晶格被同步替换为1个MIL-53正交晶格，形成膜的基础架构；在第二个阶段，随着LDH模板牺牲，可动态调控氧化铝载体中铝源的可用性，引导MIL-53晶体沿面内准正交生长，协同获得高度致密的MIL-53膜。该膜呈现优异的甲酸、乙酸脱水分离性能以及连续运行稳定性。尤其重要的是，MIL-53膜可实现70 wt.%甲酸共沸物几乎完全脱水（渗透物中水含量为98.9%），分离能耗与共沸精馏相比节省约77%。
　　相关工作以“A LDH Template Triggers the Formation of a Highly Compact MIL-53 Metal-Organic Framework Membrane for Acid Upgrading”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上，并被选为热点文章（Hot Paper）。该工作的第一作者是我所504组博士研究生王悦诚。以上工作得到国家自然科学基金等项目支持。（文/图 班宇杰、王悦诚）
　　文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202302181

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近日，我所催化基础国家重点实验室无机膜与催化新材料研究组（504组）杨维慎研究员和朱凯月副研究员团队在碱性镍锌电池研发方面取得新进展，提出了一种新型正极的设计策略，通过在氢氧化镍正极上负载氧还原催化剂（例如Pt、MnO2等），制备出“可呼吸式”氢氧化镍正极，显著提高了镍锌电池的能量转化效率和循环稳定性。
　　碱性镍锌电池具有能量密度大、功率密度高、安全性好、成本低等优点，在便携电源和动力电池领域极具潜力。Ni(OH)2是最为理想的镍锌电池正极之一，其具有成本低、氧化还原电位高等优点。然而，在充电过程中，Ni(OH)2被氧化后生成NiOOH，后者是良好的氧析出（OER）催化剂，容易在电极表面发生析氧副反应，导致电池能量转化效率低和稳定性差等问题。

　　本工作中，研究团队制备了“可呼吸式”氢氧化镍正极，提高了镍锌电池的能量密度和稳定性。团队发现，在采用“可呼吸式”正极的镍锌电池（Ni-ZnAB）中，充电过程中产生的氧气可以在放电过程中被氧还原催化剂利用，从而显著提高了电池的能量转化效率和库伦效率；同时，电极和电解质均得到改善，电池的循环稳定性也得到提升。在循环50小时后，传统Ni-Zn电池电解质中锌的浓度从15 g L-1降到了8 g L-1，而Ni-ZnAB电池中则保持稳定。此外，传统Ni-Zn电池正极侧的Ni(OH)2颗粒出现了严重的破裂脱落问题，而Ni-ZnAB电池正极侧的Ni(OH)2维持良好的纳米片形貌。最终，组装的软包电池在2 mA cm-2下能够实现100小时的高稳定性，且平均能量效率为85%，明显优于传统Ni-Zn电池。在富电解液的体系中，Ni-ZnAB电池能够实现长达500圈（250小时）的超高稳定性，能量效率始终高于80%，最高功率达到98 mW cm-2, 展示了Ni-ZnAB的重要应用潜力。
　　该工作不仅开发出了一种能够利用镍锌电池副产物的可呼吸式正极，同时揭示了贫电解液体系碱性电池失效的根本原因，为高能量密度和高稳定性镍锌电池的设计提供了新思路。
　　上述工作以“Enhancing Energy Conversion Efficiency and Durability of Alkaline Nickel-Zinc Batteries with Air-Breathing Cathode”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上，并被选为“Very Important Paper”。该工作的第一作者是我所504组博士研究生谢威立。上述工作得到了国家自然科学基金、我所创新基金等项目的资助。（文/图 朱凯月、谢威立）
　　文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303517

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近日，我所催化基础国家重点实验室无机膜与催化新材料研究组（504组）杨维慎研究员和朱凯月副研究员团队在水系锌离子电池机理研究方面取得新进展，将结构稳定的孔道材料MoV0.41Te0.12O4（MVT-M1）应用于锌离子电池的正极，并在原子尺度上直接观察到隧道内Zn2+的嵌入和脱嵌过程。
　　水系锌离子电池具有高安全性、高功率密度、低成本和环境友好等优点，被认为是新一代安全储能技术之一。其中，正极材料对电池的工作电压、容量和稳定性起着决定性作用，是整个锌离子电池研究的关键。因此，开发具有高容量和长循环稳定性的锌离子电池正极材料具有重要意义。
　　目前，钒基材料和锰基材料作为水系锌离子电池正极材料，在容量和稳定性方面都取得了长足的进展。然而，正极侧离子的储存机理仍然不明确，尤其是缺乏直接证据证明锌离子储存到了孔道或者层间。这主要受限于水合的层状材料在电子束的轰击下易失水，导致层间距变化；以及孔道结构的钒基和锰基材料在锌离子电池运行过程中易发生溶解和相变。

　　本工作中，研究团队将结构稳定的孔道材料MoV0.41Te0.12O4（MVT-M1）应用于锌离子电池的正极。MVT-M1具有宽而稳定的六元环（约5Å）和七元环（约6Å）隧道，有利于循环过程中可逆的Zn2+嵌入和脱嵌，并且富含氧化还原中心（Mo、V、Te），促进电荷再分配，从而在锌离子电池中表现良好的性能。此外，得益于MVT-M1对高能电子束有出色的抗轰击能力，研究团队利用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜在原子尺度上直接观察到隧道内Zn2+的插入和提取过程。此外，团队利用飞行时间二次离子质谱法，精确地测定了锌离子在正极内从表面到体相的逐层储存位置；通过对采用不同分子尺寸溶剂的电解质进行性能比较，发现溶剂也需要进入孔道才能确保锌离子的储存。
　　该工作不仅对于深入理解Zn2+在材料中的存储机制具有重要意义，并为高效存储Zn2+的材料优化提供了明确的方向。
　　上述工作以“Atomic scale analysis of Zn2+ storage in robust tunnel frameworks”为题，于近日发表在《化学科学》（Chemical Science）上。该工作的第一作者是我所504组副研究员朱凯月。上述工作得到了国家自然科学基金、我所创新基金等项目的资助。（文/图 朱凯月）
　　文章链接：https://doi.org/10.1039/D3SC03380E

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近日，我所催化基础国家重点实验室无机膜与催化新材料研究组（504组）杨维慎研究员和朱凯月副研究员团队发表了关于可充电碱性锌基电池负极的综述文章，系统分析了碱性电解液体系锌负极面临的问题，总结和评估了目前的研究现状和趋势，展望了该领域未来的研究前景。
　　碱性锌基电池因具有能量密度大、功率密度高、安全性好和成本低等优点而备受瞩目。目前，商业化的碱性锌基电池包括锌锰电池、锌银电池、锌空电池和锌镍电池。然而，由于锌负极在碱性电解液中稳定性和可逆性较差，这些电池大多数为一次电池。因此，亟需提升锌负极的稳定性和可逆性，以推动可充电碱性锌基电池的发展。

　　该综述文章通过对碱性体系中锌负极面临的独特问题进行分析，确定了锌负极与电池可逆性、容量、可储存性、库伦效率相关的枝晶生长、钝化、腐蚀、析氢等关键问题。同时，团队进一步对目前的研究策略进行解耦，从电极3D结构、电极保护层、电极合金化、电解质添加剂、新型隔膜及充电策略等六个互补的方面进行了深入、全面的讨论。此外，团队将各种策略关于枝晶、钝化、腐蚀、析氢、死锌及反应动力学等不同问题的优化机理进行详细分析，提出了未来碱性锌负极研究的复合策略方向。团队进一步提出将电解质使用量引入电池性能评价体系，并展望了高性能碱性锌负极未来发展的机遇与挑战。
　　该综述以“Advancements in Achieving High Reversibility of Zinc Anode for Alkaline Zinc-based Batteries”为题，于近日发表在《先进材料》（Advanced Materials）上。该工作的第一作者是我所504组博士研究生谢威立。上述工作得到了国家自然科学基金、我所创新基金等项目的资助。（文/图 谢威立、朱凯月）
　　文章链接： https://doi.org/10.1002/adma.202306154