本工作中,为探究SOECs中不利反应的起源,研究团队首先分析了该体系中各种电压损失的纵向分布,建立了一维电化学反应理论模型,发现反应过程中形成的EN是控制Ni氧化和碳沉积的决定性因素。同时,研究团队从控制化学反应的源头出发,计算出不同反应条件(温度、阳极氧分压、阴极水分压和阴极总气体压力等)下的SOECs稳定运行的EN操作窗口,并绘制了相关热力学化学反应相图。最后,研究团队从实验上验证了上述理论分析结果。本工作揭示的Ni氧化和碳沉积的起源可以扩展到多相催化的其他领域,有利于反应条件优化,例如,选择合理的操作温度窗口、压力、原料气组成等。此外,本工作也有利于催化剂微结构设计,可通过改变催化剂表面以抑制有害的反应动力学或调节催化剂表面附近的局部气氛。
相关研究成果以“Mapping a thermodynamic stability window to prevent detrimental reactions during CO2 electrolysis in solid oxide electrolysis cells”为题,于近日发表在Applied Catalysis B: Environmental上。该工作第一作者是我所博士后胡世庆。上述工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、我所创新基金等项目的资助。(文/图 胡世庆)
相关链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122239