中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室袁开军

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袁开军，1981年生，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。2003年于中国科技大学化学物理系获得学士学位，2009年于中科院大连化学物理研究所获得博士学位。2009年加入中科院大连化学物理研究所1102组工作，2010年到美国莱斯大学化学系访问学者研究一年，2011年被聘为副研究员，2017年被聘为研究员。现为大连化物所1116组研究员。研究方向为气相小分子光解动力学研究和凝聚相飞秒二维红外光谱研究。在高分辨的气相水分子光化学研究中取得系列研究成果。目前的研究集中在利用二维红外光谱研究超高压凝聚相动力学和化学反应的飞秒红外瞬态谱测量。另外负责化物所极紫外自由电子激光的分子光化学实验线站。

姓名：袁开军        
性别： 男
类别：研究员        
学科：物理化学
职称：研究员        
学历：博士研究生
电话：0411-84379657        
Email：kjyuan@dicp.ac.cn
地址：大连市中山路457号        
邮编：116023        
　　
研究方向：
获奖及荣誉：
代表论著：
1.     G. H. Deng, Y. N. Shen, Z. G. He, Q. Zhang, B. Jiang, K. J. Yuan*, G. R. Wu, X. M. Yang, The molecular rotational motion of liquid ethanol studied by ultrafast time resolved infrared spectroscopy. Phys Chem Chem Phys 19, 4345-4351 (2017);
2.        S. Su, Y. Dorenkamp, S. R. Yu, A. M. Wodtke, D. X. Dai, K. J. Yuan*, X. M. Yang, Vacuum ultraviolet photodissociation of hydrogen bromide. Phys Chem Chem Phys 18, 15399-15405 (2016);
3.        Y. N. Shen, G. H. Deng, C. Q. Ge, Y. H. Tian, G. R. Wu, X. M. Yang, J. R. Zheng, K. J. Yuan*, Solvation structure around the Li+ ion in succinonitrile-lithium salt plastic crystalline electrolytes. Phys Chem Chem Phys 18, 14867-14873 (2016);
4.        J. B. Li#, K. J. Yuan#, H. L. Chen, A. Miranda, Y. N. Shen, B. Jiang, Y. J. Chen, Y. F. Zhang, X. M. Guo, J. R. Zheng*, Nonresonant Vibrational Energy Transfer on Metal Nanoparticle/Liquid Interface. J Phys Chem C 120, 25173-25179 (2016);
5.        J. B. Li, H. F. Qian, H. L. Chen, Z. Zhao, K. J. Yuan, G. X. Chen, A. Miranda, X. M. Guo, Y. J. Chen, N. F. Zheng, M. S. Wong, J. R. Zheng, Two distinctive energy migration pathways of monolayer molecules on metal nanoparticle surfaces. Nat Commun 7,  (2016);
6.        B. Jiang, V. Ponnuchamy, Y. N. Shen, X. M. Yang, K. J. Yuan*, V. Vetere, S. Mossa, I. Skarmoutsos, Y. F. Zhang, J. R. Zheng*, The Anion Effect on Li+ Ion Coordination Structure in Ethylene Carbonate Solutions. J Phys Chem Lett 7, 3554-3559 (2016);
7.        C. Q. Ge, Y. N. Shen, G. H. Deng, Y. H. Tian, D. Q. Yu, X. M. Yang, K. J. Yuan*, J. R. Zheng*, Negligible Isotopic Effect on Dissociation of Hydrogen Bonds. J Phys Chem B 120, 3187-3195 (2016);
8.        S. R. Yu, S. Su, D. X. Dai, K. J. Yuan*, X. M. Yang*, State-to-state dynamics of high-n Rydberg H-atom scattering with H-2: inelastic scattering and reactive scattering. Phys Chem Chem Phys 17, 9659-9665 (2015).
9.        S. Su, H. Z. Wang, Z. C. Chen, S. R. Yu, D. X. Dai, K. J. Yuan*, X. M. Yang*, Photodissociation dynamics of HOD via the (B)over-tilde ((1)A(1)) electronic state. J Chem Phys 143,  (2015);
10.        Y. N. Shen, T. M. Wu, B. Jiang, G. H. Deng, J. B. Li, H. L. Chen, X. M. Guo, C. Q. Ge, Y. J. Chen, J. Y. Hong, X. M. Yang, K. J. Yuan*, W. Zhuang*, J. R. Zheng*, Comparison Studies on Sub-Nanometer-Sized Ion Clusters in Aqueous Solutions: Vibrational Energy Transfers, MD Simulations, and Neutron Scattering. J Phys Chem B 119, 9893-9904 (2015);
11.        K. J. Yuan, H. T. Bian, Y. N. Shen, B. Jiang, J. B. Li, Y. F. Zhang, H. L. Chen, J. R. Zheng*, Coordination Number of Li+ in Nonaqueous Electrolyte Solutions Determined by Molecular Rotational Measurements. J Phys Chem B 118, 3689-3695 (2014);
12.        S. R. Yu, S. Su, D. X. Dai, K. J. Yuan*, X. M. Yang*, State-to-state dynamics of the H*(n) plus HD -> D*(n ') + H-2 reactive scattering. J Chem Phys 140,  (2014);
13.        S. R. Yu, S. Su, Y. W. Zhang, D. X. Dai, K. J. Yuan*, X. M. Yang*, Photodissociation dynamics of C4H2 at 164.41 nm: Competitive dissociation pathways. J Chem Phys 139,  (2013);
14.        R. N. Dixon*, T. A. A. Oliver, L. Cheng, Y. Cheng, K. J. Yuan*, X. M. Yang, Vibronically induced decay paths from the C1B1-state of water and its isotopomers. J Chem Phys 138,  (2013);
15.        S. R. Yu, K. J. Yuan*, H. Song, X. Xu, D. X. Dai, D. H. Zhang*, X. M. Yang*, State-to-state differential cross-sections for the reactive scattering of H*(n) with o-D2. Chem Sci 3, 2839-2842 (2012).
16.        S. R. Yu, S. Su, K. J. Yuan*, D. X. Dai, X. M. Yang*, Observation of Extremely High Vibrational Excitation in O-2 from Inelastic Scattering of Rydberg H Atom with O2. J Phys Chem Lett 3, 2420-2424 (2012);  
17.        K. J. Yuan, R. N. Dixon, X. M. Yang*, Photochemistry of the Water Molecule: Adiabatic versus Nonadiabatic Dynamics. Accounts Chem Res 44, 369-378 (2011); (封面文章)
18.        Y. A. Cheng, K. J. Yuan*, L. N. Cheng, Q. Guo, D. X. Dai, X. M. Yang*, Photodissociation dynamics of H2O: Effect of unstable resonances on the B 1A1 electronic state. J Chem Phys 134,  (2011);
19.        Y. A. Cheng, L. N. Cheng, Q. Guo, K. J. Yuan*, D. X. Dai, X. M. Yang*, Photodissociation dynamics of D2O via the B1A1 electronic state. J Chem Phys 134,  (2011);
20.        Y. W. Zhang, K. J. Yuan*, S. R. Yu, X. M. Yang*, Highly Rotationally Excited CH3 from Methane Photodissociation through Conical Intersection Pathway. J Phys Chem Lett 1, 475-479 (2010);
21.        Y. W. Zhang, K. J. Yuan*, S. R. Yu, D. H. Parker, X. M. Yang*, Photodissociation dynamics of acetylene via the (C)over-tilde (1)Pi(u) electronic state. J Chem Phys 133,  (2010);
22.        K. J. Yuan, Y. A. Cheng, L. N. Cheng, Q. Guo, D. X. Dai, X. M. Yang*, R. N. Dixon, Quantum state-selected photodissociation dynamics of H2O: Two-photon dissociation via the (C)over-tilde electronic state. J Chem Phys 133,  (2010); （封面文章）
23.        K. J. Yuan, L. N. Cheng, Y. Cheng, Q. Guo, D. X. Dai, X. M. Yang*, Two-photon photodissociation dynamics of H2O via the D approximate to electronic state. J Chem Phys 131,  (2009);
24.        K. J. Yuan, Y. Cheng, L. Cheng, Q. Guo, D. X. Dai, X. Y. Wang, X. M. Yang*, R. N. Dixon*, Nonadiabatic dissociation dynamics in H2O: Competition between rotationally and nonrotationally mediated pathways. P NAS 105, 19148-19153 (2008);
25.        K. J. Yuan, Y. Cheng, X. H. Liu, S. Harich, X. M. Yang*, D. H. Zhang*, Experimental and quantum dynamical study on an asymmetric insertion reaction: State-to-state dynamics of O(1D)+HD(1Σ+g,v'=0,j'=0)-> OH(2Π,v'',N'')+D(2S). Phys Rev Lett 96,  (2006);

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郑州大学单崇新教授团队和中科院大连化学物理研究所袁开军团队合作，采用原位无溶剂碳化法制备了具有红外/近红外(NIR)发射的碳纳米点(CNDs)，其光致发光(PL)量子产率(QY)为57%。实验利用CNDs作为红外/近红外荧光试剂，充分发挥其高PL和 QY及低生物毒性的特点，实现了单光子和双光子细胞成像。进一步研究表明，该CNDs在800-2000nm激发下具有多光子激发(MPE)上转换荧光的性能，其中包括三个近红外波段(NIR-I：650-950 nm; NIR-II：1100-1350和NIR-III：1600-1870 nm)。在不同波长光的激发下，CNDs可以实现2光子、3光子和4光子的激发荧光，并且在未来有望推动该CNDs在生物成像领域中的进一步应用。

Kai-Kai Liu, Kai-Jun Yuan, Chong-Xin Shan. et al. Effcient Red/Near-Infrared-Emissive Carbon Nanodots with Multiphoton Excited Upconversion Fluorescence. Advanced Science. 2019

DOI: 10.1002/advs.201900766

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.201900766

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2019自然科学基金优秀青年科学基金项目-小分子光解动力学研究
批准号        21922306       
学科分类        分子反应动力学 ( B030302 )
项目负责人        袁开军       
依托单位        中国科学院大连化学物理研究所
资助金额        120.00万元       
项目类别        优秀青年科学基金项目       
研究期限        2020 年 01 月 01 日 至2022 年 12 月 31 日

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近日，我所大连光源科学研究室分子光化学动力学研究组（2507组）袁开军研究员团队和英国布里斯托大学Mike Ashfold教授、南京大学胡茜茜教授合作，揭示了星际硫化氢分子高电子激发态光化学动力学，构建硫化氢全波段、全通道解离动力学图像。
　　硫化氢分子是太阳星云中最重要的分子之一，其光化学过程对硫单质、硫氢自由基（SH）和氢气（H2）等星际介质的起源和演化有重要意义。尽管硫化氢分子光解离研究受到越来越多的关注，但是迄今为止国内外尚未构建高分辨的、完整的动力学图像。

　　本工作中，袁开军团队利用大连相干光源结合里德堡氢原子飞行时间谱和时间切片离子成像技术，测量了硫化氢在极紫外波段所有产物通道的光化学。实验结果表明，硫化氢光解离产物的动力学和量子产率具有明显的波长依赖特性。理论计算通过构建高电子激发态势能面，阐明了硫化氢光解过程中复杂的非绝热解离特性。该工作不仅为星际硫化学模型的构建提供了科学依据，同时为量子动力学理论的发展提供了研究范例。
　　袁开军团队近年来依托大连相干光源系统研究了星际硫化氢分子极紫外光化学，测量了硫化氢光化学生成SH自由基的量子产率（Nature Communications，2020），揭示了硫化氢转动激发依赖的光化学反应机理（Nature Communications，2021），提出了硫化氢光化学过程是星际空间高振动激发H2的重要来源（The Journal of Physical Chemistry Letters，2022）。
　　相关成果以“The vibronic state dependent predissociation of H2S: determination of all fragmentation processes”为题，发表在《化学科学》（Chemical Science）上，并被选为封面文章。该工作第一作者是我所2507组联合培养博士研究生赵亚锐。该工作得到了国家自然科学基金、中科院关键技术团队、辽宁省兴辽英才计划等项目的资助。（文/图 赵亚锐、袁开军）
　　文章链接：https://doi.org/10.1039/D2SC06988A

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近日，我所化学动力学研究室分子光化学动力学研究组（1117组）袁开军研究员团队和英国布里斯托大学Mike Ashfold教授受邀发表了星际分子极紫外光化学研究综述文章，系统介绍了团队近几年基于大连相干光源在星际分子光化学动力学研究取得的进展，探讨了该领域未来的机遇和挑战。
　　小分子极紫外光化学是理解宇宙早期分子演化和生命起源的关键。过去几十年来，由于缺乏高亮度、可调谐的极紫外光源，以及难以精准定位极紫外光，很多小分子的极紫外光化学研究非常缺乏。袁开军团队基于大连相干光源发展了高灵敏、高分辨的小分子极紫外光化学研究方法，实现了分子光化学产物全波段、全通道的高分辨测量。

　　本综述中，团队重点介绍了基于大连相干光源研究星际空间若干重要的三原子分子（如H2O、H2S、CO2、OCS和CS2等）极紫外光化学动力学的最新进展，揭示了新的分子解离机理图像，以及这些光化学过程对理解星云和行星大气演化所起的作用。这些成果展示了大科学装置在星际分子光化学研究中的重要性，同时讨论了大连相干光源在星际科学领域未来的研究方向。
　　近年来，袁开军团队在小分子光化学动力学方向取得了一系列进展，包括H2O分子（Nat. Commun.，2019；Nat. Commun.，2021；Nat. Commun.，2021；Sci. Adv.，2021；J. Phys. Chem. Lett.，2019；J. Phys. Chem. Lett.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2020）、H2S分子（Nat. Commun.，2020；Nat. Commun.，2021；Chem. Sci.，2023；J. Phys. Chem. Lett.，2023）、C2H6分子（Chem. Sci., 2020），以及OCS和CS2分子（J. Phys. Chem. Lett.，2019；J. Phys. Chem. Lett.，2021）等。
　　相关成果以“Exploring the vacuum ultraviolet photochemistry of astrochemically important triatomic molecules”为题，发表在《国家科学评论》（National Science Review）上。该工作第一作者是我所1117组博士后常尧。该工作得到了国家自然科学基金、中科院关键技术研发团队、辽宁省兴辽英才计划等项目的资助。（文/图 常尧、袁开军）
　　文章链接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwad158

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近日，我所化学动力学研究室分子光化学动力学研究组（1117组）袁开军研究员和反应动力学理论与计算研究组（1113组）傅碧娜研究员合作，发现HNCO分子光解产生CO有三种不同的解离通道，阐明了分子激发态势能面的拓扑结构影响解离通道的新机制。
　　分子光化学的很多特性和势能面的拓扑结构密切相关。当涉及到电子激发态时，由多个耦合势能面主导的多重解离通道在光化学中是普遍存在的。原则上，化学过程的多重反应通道也可以发生在单一电子态。然而，迄今为止，发生在单一电子态势能面的多重解离通道的例子在光化学研究中鲜有报道，因此，探索这种现象一直是分子光化学研究的挑战。

　　本工作中，袁开军团队利用高分辨离子成像实验观测到HNCO在215nm附近光解，CO产物的转动态呈现三个明显的布居峰。傅碧娜团队通过机器学习构建高精度的激发态势能面，并通过量子态分辨的动力学计算得到了与实验高度吻合的三重转动峰分布。经过理论的深入分析发现，HNCO分子在该波段附近存在三种不同的解离通道，这些通道均在S1电子激发态势能面上发生。其中，沿着过渡态演化的最小能量路径，会导致CO发生适度的转动激发；而另外两种途径明显偏离最小能量路径，分别对应相对较冷和较热的CO转动态分布。研究证明，HNCO分子在过渡态区域附近存在独特的、狭窄的接受角，是单一电子激发态势能面观测到多种解离通道的重要原因。该研究展示的动态图像有望成为一个典型范例，阐述分子光化学中势能面拓扑结构的重要性，有助于精准预测和控制分子光化学反应的结果。
　　相关研究成果以 “Multiple Dissociation Pathways in HNCO Decomposition Governed by Potential Energy Surface Topography”为题，发表在JACS Au上, 并被选为ACS Editors’ Choice。该工作的第一作者是我所1117组已毕业博士生张志国和1113组博士生吴浩。该工作得到国家自然科学基金委“动态化学前沿研究”基础科学中心项目、中国科学院关键技术研发团队等项目的资助。（文/图 傅碧娜、袁开军）
　　文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.3c00414