中国矿业大学材料科学与工程学院鞠治成

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       近期，中国矿业大学材料科学与工程学院锂离子电池实验室13级本科生杨进林在鞠治成副教授和山东大学熊胜林教授指导下，借助金属有机骨架（MOFs）材料通常具有高比表面积、合适的孔径及可调的带有自催化功能的中心金属离子特性，采用一种铝基金属有机骨架材料（NH2-MIL-101(Al)）作为前驱体，通过简单的碳化和酸洗方法制备出具有高比表面积（~1030 m2/g）、氮氧双掺杂的分级多孔硬碳材料（NOHPHC）。电化学测试结果表明，该电极材料在25 mA/g和3000 mA/g电流密度下分别具备365 mAh/g和118 mAh/g的高比容量；在1050 mA/g的大电流循环充放电1100圈以后，容量保留率达69.5%；其电化学性能远远优于商业化硬碳在钾离子电池中的应用。研究表明，NOHPHC材料表现出的高容量、优异的倍率性能、长循环稳定性能主要得益于MOFs衍生带来的大层间距、高比表面积、分级孔隙结构、丰富的表面缺陷及活性位点。
       通过定性及定量探究扩散控制机理和表面电容控制机理对电化学性能的贡献表明，该电极材料在储能过程中体现出混合控制机制，其中表面电容控制占主要贡献。特别是借助非原位XPS、EDX和TEM测试结果证明其储钾机理：在放电过程中钾离子首先穿过孔道嵌入到石墨层间，随着电压的降低，钾离子在低电压区实现了孔隙的填充和金属团簇的形成。与此同时，作者还探究了不同粘结剂对电极材料库伦效率的影响，并进一步采用预钾化处理技术将电极材料的首周库伦效率提高到90.5%，为钾离子负极材料甚至是安全性高的钾金属负极设计提供了一条新途径。
       相关研究成果发表在Advanced Materials（DOI: 10.1002/adma.201700104）上。