北京航空航天大学化学与环境学院刘明杰

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在自然界中，表面润湿性对生物有机体在严苛环境中的生存至关重要。例如，经过进化的荷叶超疏水表面赋予了它自我清洁的能力，潜水钟蜘蛛依靠它的疏水毛发捕捉气泡来进行水下呼吸。在多相催化领域，催化剂的表面浸润性对催化性能同样具有极大的影响。利用催化剂的表面润湿性来调节反应底物和催化位点之间的相互作用可以提供不同的反应活性或选择性。

       水凝胶是一类可保持大量水溶剂的三维网络结构。近年来，基于水凝胶为载体的多相催化剂已被广泛应用于催化各类有机反应。由于凝胶结构介于固体和液体之间，使其在催化过程中兼具均相催化和多相催化的特点。然而，由于传统水凝胶结构一般由单一的亲水高分子网络构成，对于疏水性有机反应底物的亲和力极弱，这往往限制了催化剂的催化效率和应用范围。
       北京航空航天大学刘明杰教授课题组通过表面接枝的方式对亲水性微凝胶进行疏水化改性，制备得到了一系列具有不同润湿性的微凝胶材料，然后以微凝胶作为载体通过原位还原的方式负载贵金属Pd纳米粒子制备得到了凝胶-金属纳米粒子催化剂并考察了其在加氢反应中的催化性能。结果显示，经过疏水化修饰的两亲性微凝胶基催化剂的催化效率是单一亲水性微凝胶基催化剂的4.5倍。通过对催化剂在水下气泡与油滴的粘附行为并结合DFT理论计算研究发现，两亲性催化剂由于具有亲水-亲油的异质结构的存在，可以形成固-液-气三相反应界面，这是相比单一亲水催化剂，其催化活性显著提高的根本所在。本项研究为多相催化剂的设计制备提供了一个新的视角，即可以通过对催化剂表面浸润性合理的设计，可以实现催化剂的高效催化活性。
       文章信息：
       Minghui Zhang, Tianyi Zhao*, Cunming Yu, Qian Liu, Guangyan Wang, Hui Yang, Ming Yang, Lei Jiang & Mingjie Liu*. Amphiphilic Pd@micro-organohydrogels with controlled wettability for enhancing gas-liquid-solid triphasic catalytic performance. Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-021-3520-y.