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过去十年来,二维氧化物纳米材料由于独特的二维平面结构和较大比表面等特性广泛用于光电化学,气敏,锂电,太阳能电池等领域。但是,这种材料的液相形成机理及过程并不清楚,大多数都是基于非原位表征得出的液体模板理论等推测,缺乏直观证据。随着近几年微纳米加工技术的发展,用于原位液体透射电镜的液体池不断改进,已经实现化学反应中纳米材料的动态生长,晶面转化和结构变化观测,其分辨率可达原子级别。因此,有望实现液相化学反应中二维纳米材料的动态生长的实时观察,中间态的捕捉,及物质的相转变过程等。
近日,厦门大学廖洪钢教授课题组和程俊教授课题组合作运用液体池原位透射电镜技术实时观察和研究了超薄二维In2O3纳米片的形成过程。发现其形成路径是先形成二维InCl3.3H2O中间体,脱HCl形成In(OH)3,再脱H2O形成In2O3。这一新发现有别于传统上认为分子模板诱导组装形成单层或少层氢氧化物和氧化物或的bottom up合成路径,发现了一种未知的二维材料形成过程即三维结晶生长(bottom up)加自剥离(top down)的组合模型过程。
通过运用自主研发的液体池芯片在透射电镜中实时观察超薄二维In2O3纳米片的形成过程通过bottom up 加top down 组合模式形成。原位实验结果表明,In2O3纳米片的形成是通过中间体InCl3.3H2O的剥离和相变产生的,其中中间体InCl3.3H2O经历了层层生长和突起生长过程。而控制实验和DFT理论模拟计算表明油胺是InCl3.3H2O剥离的主要驱动力。最后,剥离后产生的In(OH)3脱水形成In2O3。
论文信息:
Atomic Scale Tracking of Single Layer Oxide Formation: Self-Peeling and Phase Transition in Solution
Junyu Zhang, Youhong Jiang, Qiyuan Fan, Mi Qu, Nana He, Junxian Deng, Yue Sun, Jun Cheng*, Hong-Gang Liao*, Shi-Gang Sun*
Small Methods
DOI: 10.1002/smtd.202001234
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smtd.202001234
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