北京师范大学化学学院理论和物理化学龙闰

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龙闰,北京师范大学教授。2008年于山东大学物理学院获得原子与分子物理博士学位。2008至2010年在爱尔兰都柏林大学化工与生物过程学院从事博士后研究；2010-2012年罗切斯特大学化学系玛丽居里研究员；2012年获得爱尔兰自然科学基金委员会优秀青年基金，任职都柏林大学物理学院讲师；2015年入选国家高层次海外人才计划（青年项目），进入北京师范大学化学学院工作。长期致力于凝聚相体系光生电荷和能量演化动力学的理论研究。迄今为止，在JACS, Chem, Nano Lett.等期刊发表论文100余篇。目前主要研究兴趣集中在量子-经典混合动力学方法发展及其在光电转换材料中的应用。

龙闰
教授，博士生导师，理学博士（山东大学），博士后（都柏林大学），玛丽居里研究员（罗切斯特大学），助理教授（都柏林大学）
通信地址：北京市新街口外大街19号 北京师范大学化学学院
邮编：100875
电子邮箱：runlong@bnu.edu.cn
研究兴趣
量子-经典混合动力学；光电及光催化材料激发态动力学
招生信息
每年招收博士生2名，硕士生1-2名
获奖信息
•        青年##计划入选者，2014
•        爱尔兰国家自然科学基金优秀青年基金, 2012-2016
•        玛丽居里国际交流奖学金，2010-2013
•        爱尔兰工程科学与技术研究基金会政府奖学金，2008-2010
•        山东大学优秀博士论文，2009
主持在研项目
•        青年##计划启动资金，2015-2020
•        国家自然科学基金面上项目, 2016-2019
•        北京师范大学启动资金，2015-2018
代表性论文
1.        Run Long*, et al., Donor-Acceptor Interaction Determines the Mechanism of Photoinduced Electron Injection from Graphene Quantum Dots into TiO2: π-Stacking Supersedes Covalent Bonding，J. Am. Chem. Soc. 2017, 39, 2619-2629.
2.        Run Long*, et al., Unravelling the Effects of Grain Boundary and Chemical Doping on Electron−Hole Recombination in CH3NH3PbI3 Perovskite by Time-Domain Atomistic Simulation, J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3884-3890.(chosen to JACS spotlight)
3.        Run Long*, et al., Quantum Coherence Facilitates Efficient Charge Separation at a MoS2/MoSe2 van der Waals Junction，Nano Lett. 2016, 16, 1996-2003.
4.        Run Long*, et al. Dopants Control Electron-Hole Recombination at Perovskite-TiO2 Interfaces: Ab Initio Time-Domain Study. ACS Nano，2015, 9, 11143-11155.
5.        Run Long, et al., Time-Domain Ab Initio Analysis of Excitation Dynamics in a Quantum Dot/Polymer Hybrid: Atomistic Description Rationalizes Experiments. Nano Lett. 2015, 15, 4274-4281.
6.         Run Long, et al., Instantaneous Generation of Charge-Separated State on TiO2 Surface Sensitized with Plasmonic Nanoparticles, J. Am Chem. Soc. 2014, 136, 4343-4354.
7.        Run Long, et al., Prezhdo, Asymmetry in the Electron and Hole Transfer at a Polymer-Carbon Nanotube Heterojunction. Nano. Lett. 2014, 14, 3335-3341.
8.        Run Long, et al., Defects Are Needed for Fast Photo-Induced Electron Transfer from a Nanocrystal to a Molecule: Time-Domain Ab Initio Analysis. J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 18892-18900.
9.        Run Long, et al., Photo-Induced Charge Separation across the Graphene-TiO2 Interface Occurs Faster than Energy Losses: a Time-Domain Ab Initio Analysis. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 14238-14248. (chosen to JACS spotlight)
10.        Run Long, et al., Ab Initio Nonadiabatic Molecular Dynamics of the Ultrafast Electron Injection from a PbSe Quantum Dot into the TiO2 Surface，J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 19240-19249.

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耦合态促进MoSe2/WSe2/WS2范德瓦尔斯异质结层间电荷转移

近年来，石墨烯的发现带动了二维材料的研究热潮。MX2 (M=Mo, W; X= S, Se）作为一种新兴的二维材料，具有层数可调的电子结构、较强的多体效应以及非线性光学响应等独特的性质，吸引了广泛关注。由于MX2激子结合能较大，约为数百毫电子伏特，抑制了电荷的有效分离。将两种不同的MX2堆砌在一起可构成范德瓦尔斯异质结。一方面，这种结构大大丰富了材料的种类和性质；另一方面，异质结中电荷的量子相干运动可以促进克服较大的激子结合能、促进电荷分离。由于MX2具有交错的能带排列，三种或三种以上不同的MX2构成的范德瓦尔斯异质结表现出更为复杂的电子结构和动力学性质。

最近，堪萨斯大学赵辉教授和北京师范大学的龙闰教授合作，采用超快动力学光谱结合密度泛函理论计算，详细研究了MoSe2/WSe2/WS2异质结的电子结构和电荷转移动力学，指出形成的层间耦合态是顶层WS2与底层MoSe2超快电荷转移的通道。赵辉教授实验组发现，尽管存在WSe2的能垒（见能带排列示意图），电子仍然能够从MoSe2超快地转移至WS2。更令人惊奇地是，尽管WS2位于K谷的导带底能级比MoSe2的低，电子仍能够反方向有效地从WS2转移至MoSe2。这些发现表明电荷转移可能是通过一个比所有材料的导带底能级都要低的一个层间耦合态进行的。龙闰教授课题组通过密度泛函理论计算MoSe2/WSe2/WS2异质结的电子结构，发现在低于异质结导带底的K能谷0.1eV处的Q能谷形成了层间耦合态。因此，无论是激发顶层的WS2还是底层的MoSe2，光激发产生的电子均会首先散射到Q能谷的层间耦合态上，从而实现超快的电子转移，这一结果与光致发光谱以及超快泵浦实验探测得到的现象一致。该研究为理解MX2异质结光诱导的非平衡态电荷和能量转移动力学提供了十分有价值的观点。

这一研究成果发表在The Journal of Physical Chemistry Letters 上。

该论文作者为：Peymon Zereshki, Yaqing Wei, Run Long* , Hui Zhao*

Layer-Coupled States Facilitate Ultrafast Charge Transfer in a Transition Metal Dichalcogenide Trilayer Heterostructure

J. Phys. Chem. Lett., 2018, 9, 5970–5978, DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b02622

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报告题目: 钙钛矿材料光生载流子动力学
开始时间: 2019-9-12 10:00-11:00
报告地点: 华南理工大学实验四楼207室（从东西面侧门上楼）
报告人: 龙闰教授(北京师范大学化学学院)
主办单位: 化学与分子工程学院计算化学中心


备注：龙闰教授2008年于山东大学物理学院获得原子与分子物理博士学位。2008至2010年在爱尔兰都柏林大学化工与生物过程学院从事博士后研究；2010-2012年罗切斯特大学化学系玛丽居里研究员；2012年获得爱尔兰自然科学基金委员会优秀青年基金，任职都柏林大学物理学院讲师；2015年入选国家高层次海外人才计划（青年项目），进入北京师范大学化学学院工作。长期致力于凝聚相体系光生电荷和能量演化动力学的理论研究。迄今为止，在JACS, Chem, Nano Lett.等期刊发表论文100余篇。目前主要研究兴趣集中在量子-经典混合动力学方法发展及其在光电转换材料中的应用。

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2019自然科学基金面上项目-二维金属硫族化合物光生电荷载流子输运机理的非绝热动力学研究
批准号        21973006       
学科分类        计算模拟方法与应用 ( B030104 )
项目负责人        龙闰       
依托单位        北京师范大学
资助金额        66.00万元       
项目类别        面上项目       
研究期限        2020 年 01 月 01 日 至2023 年 12 月 31 日

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我们前期工作详细论述了氧气氛围对金属卤化物钙钛矿稳定性和激发态寿命的影响（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 5798-5807; ibid 2020, 142, 14464-14673），针对隔绝表面氧气、抑制超氧离子（O2-）和过氧离子（O22-）提出了独到的观点（J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 1664–1670, Nano Energy 2021, 79, 105491），并被实验合作者证实（Adv. Mater. 2021, 33, 2008405），最近，我们和实验合作者进一步研究，提出了Sn基钙钛矿相较于Pb基钙钛矿，倾向抑制超氧离子和过氧离子的形成（Energy Environ. Sci. 2022, 15, 5274），并撰写了详细的综述（Chem. Soc. Rev. 2022, : DOI: 10.1039/d2cs00217e）。
       然而，仍然会有部分O2会进入钙钛矿晶格，一旦接受光生电子之后，会形成超氧离子和过氧离子，它们与MAPbI3 (MA=CH3NH3+)钙钛矿中的铅原子成键，破坏无机晶格，加速材料的降解。此外，O2和O2-在禁带内引入多个电荷复合中心，加速自由载流子和能量的非辐射损失。如何钝化钙钛矿内部的氧气和超氧离子是摆在科研人员面前的一道难题。基于电子结构分析，为了消除O2在和O2-在禁带之中的电子态，必须打断两个O原子之间的化学键，碱土金属最外层有两个价电子，应该可以和O2的孤对电子配对，当然，也应该可以与O2-未成对的电子配对。
       循着这一思路，北京师范大学龙闰教授和方维海院士课题组，采用组合含时密度泛函理论和非绝热分子动力学，研究了碱土金属对钙钛矿中O2和O2-的钝化效果及其对钙钛矿载流子动力学的影响。 O2在MAPbI3禁带中产生两个深能级电子俘获态，O2-使其中一个电子俘获态转变为空穴俘获态，形成一堆电子-空穴俘获态，我们称之为“超级俘获态”。当碱土金属原子(Mg、Ca、Sr、Ba)钝化O2和O2-后，确实打断了O-O键，将原始O-O键的高能量反键轨道转化为低能量的单原子O-2p轨道，将氧元素引入的缺陷态移动到价带内。
        非绝热分子动力学模拟表明（图1），相较于原始MAPbI3，O2和O2-引入的缺陷电子态使得非辐射电子-空穴复合分别加快了两个和三个数量级。碱土金属钝化后，消除了缺陷辅助的电荷捕获和复合过程，使得电子-空穴复合恢复到导带底和价带顶之间。碱土金属的引入略微扩大了带隙，引起了晶格扭曲，从而降低了电子-空穴波函数重叠程度和非绝热耦合。新的化学键Sr-O、Ba-O的形成引入了高频声子模式，加速了退相干过程。增大的带隙，减小的非绝热耦合和加快的退相干过程使得载流子复合时间延长了3个数量级。该研究证明了碱土金属钝化可以抑制O2和O2-对钙钛矿载流子寿命的不利影响，为优化钙钛矿光伏器件提供了理论指导。

图. 碱土金属钝化抑制非辐射电子-空穴复合。

        该工作“Suppressing Oxygen-Induced Deterioration of Metal Halide Perovskites by Alkaline Earth Metal Doping: A Quantum Dynamics Study”近期发表在JACS（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 5543-5551.）