浙江大学化学工程与生物工程学院侯阳

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氢能是可代替传统化石燃料实现可持续发展的理想清洁能源，其中电化学分解水制氢技术已被广泛认为是生产高纯度氢的重要手段之一。目前电化学水分解制氢技术的主要挑战在于开发低成本、高能效、长寿命的电解水催化剂，使其实现大规模工业化的应用。在众多报道的催化剂中，基于二维结构的非贵金属基（2D NPMB）纳米片电催化材料由于其丰富暴露的活性位点、高比表面积、和快速电子转移能力等优势，已被认为是最具有开发前景的电解水催化剂。尽管目前基于自上而下剥离技术合成2D NPMB纳米片催化剂方面取得了特定进展，但是仍然缺乏对于当前2D NPMB纳米片电催化剂的剥离制备方法的深入理解、及其在电化学水分解领域的最新进展总结。

       有鉴于此，浙江大学侯阳研究员综述了近年来基于2D NPMB纳米片电解水制氢和氧催化剂的多种自上而下剥离合成方法。首先详细的对自上而下剥离策略用于制备2D NPMB纳米片催化剂的研究进展进行了全面综述，特别是对于客体离子辅助剥离方法、分子辅助剥离方法、额外机械力辅助剥离方法、电化学剥离方法、等离子体或脉冲激光辅助剥离方法、快速热退火辅助剥离方法、液体辅助脉冲激光辐照剥落方法、中间体辅助剥离方法，以及热分解辅助剥离方法进行了详细的总结。其次，进一步详细讨论了基于上述不同自上而下剥离方法所制备的2D NPMB纳米片电催化剂的类型，主要包括过渡金属氧族化合物、过渡金属碳化物、过渡金属氮化物，层状过渡金属双氢氧化物，金属有机框架化合物，以及过渡金属单元素材料等，同时详细地分析了其相应的电催化分解水机理和性能的构效关系。此外，还提出了目前所报道的自上而下剥离合成技术存在的挑战和未来的前景，包括对于当前自上而下剥离方法的合成优化、高效2D NPMB纳米片催化剂结构的精准设计，以及能够生产高附加值化学品的2D NPMB纳米片的高通量合成等。此外，还重点讨论了采用的先进原位结构表征技术，如原位透射电子显微镜（TEM）、原位原子力显微镜（原位AFM）和原位X射线吸收光谱（原位XAS）等，实现在线监测所制备2D NPMB纳米片催化剂的整个剥落过程，实时了解2D NPMB纳米片电催化剂尺寸的降低以及局部晶体和电子结构的变化，及其与电催化性能之前的关联机制；最后，利用阳极电氧化产生高价值化学品反应（如阳极电氧化有机化合物转化为甲酸盐、乙酸盐、己二酸盐等）代替传统的阳极电解水产氧反应，构建高能量效率电解水产氢系统，实现阴极电解水析氢耦合阳极电氧化制备高附加值化学品。


论文信息：
Recent Advances in Manifold Exfoliated Synthesis of Two-Dimensional Non-Precious Metal-Based Nanosheet Electrocatalysts for Water Splitting
Zhenhui Kou, Kexin Wang, Zhibin Liu, Libin Zeng, Zhongjian Li, Bin Yang, Lecheng Lei, Chris Yuan, Yang Hou*
Small Structures
DOI: 10.1002/sstr.202100153
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/sstr.202100153