南京大学闫世成教授课题组实现晶面肖特基结促进光生电荷分离

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人工光合成被认为是潜在的CO2资源化利用策略。由半导体-金属-半导体构成的Z型光催化材料体系可以拓宽光谱吸收范围，并保持光生电荷高效的氧化还原能力（图2）。这意味着Z型光催化体系可以克服传统的单组分光催化材料固有的缺陷，即需要平衡材料光吸收（宽光谱吸收要求材料具有较小的带隙）和导价带光生电荷的氧化还原能力（强氧化还原能力要求材料具有较大的带隙）这一不可调和的矛盾。

在 Z 型光催化体系中，两个半导体材料之间的电荷传递效率是该体系能量转换效率的主要制约因素之一。南京大学现代工程与应用科学学院闫世成课题组在总结前期对晶面电荷输运特性（Chem. Commun. 2010, 46, 6388；Chem. Commun. 2011, 47, 5632；Adv. Funct. Mater. 2013, 23, 758）和CO2催化反应影响因素（Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, 6400；Adv. Funct. Mater. 2013, 23, 1839；Adv. Funct. Mater. 2017, 27, 1702447）等研究工作的基础上，利用光还原法定向沉积Au-Cu2O核壳结构到BiVO4截角八面体微晶的{010}和{110}晶面，构建了晶面依赖的半导体-金属-半导体Z型光催化材料（图2）。界面势能模拟和单颗粒荧光分析确认了BiVO4{010}-Au 因具有较大的功函差而形成了肖特基结，有效提升光生电荷分离与传输（图3）。光激发情况下，BiVO4中的光生电子在 BiVO4{010}-Au界面处热弛豫越过肖特基结被 Au 捕获并与 Cu2O 中的光生空穴复合，提高了氧化位点 BiVO4与还原位点 Cu2O 中的电荷分离效率。与此同时，Au作为电子转移媒介为BiVO4与Cu2O之间提供了良好的界面接触，促进了BiVO4与Cu2O之间的光生电荷快速迁移。该工作以Facet-Dependent Schottky-Junction Electron Shuttle in BiVO4{010}-Au-Cu2O Z-Scheme Photocatalyst for Efficient Charge Separation为题发表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.201801214）上。南京大学现代工程与应用科学学院闫世成教授为论文的通讯作者，2015级硕士生周晨光为第一作者。