贵金属钯催化的交叉偶联反应是精细化学合成的核心技术,目前大量使用的主要是可溶性金属络合物,尽管这些催化剂在产品纯化和可重复使用性方面存在巨大的挑战。为了改变这一技术难题,科学家们做了大量的尝试。比如试图将这些均相催化剂固定在不溶性载体上,但材料的稳定性往往不理想,金属会在反应过程中的流失或团聚从而导致性能逐渐恶化。而负载型钯纳米颗粒则常受限于温和反应条件下较低的催化活性。 有鉴于此,瑞士苏黎世联邦理工学院的Javier Pérez-Ramírez课题组近日在Nature Nanotechnology发表了题为“A heterogeneous single-atom palladium catalyst surpassing homogeneous systems for Suzuki coupling”的研究论文,报道了氮化碳纳米片负载的靶单原子非均相催化剂在碳-碳偶联反应的最新研究成果。 与目前大量使用的靶有机金属络合物和负载型靶催化剂结构相比,氮化碳材料可以被看作是一种延申的配体并与分散的靶原子配位,从而模拟了均相靶催化剂的配位环境。AC-STEM,EXAFs以及XPS结果显示,Pd原子的氮化碳纳米片载体上显现出高度分散的原子状态。而且在反应后,Pd原子没有发生团聚仍然保持良好的原子分散状态,证实了该催化剂的稳定性。 Zupeng Chen, Evgeniya Vorobyeva, Sharon Mitchell, Edvin Fako, Manuel A. Ortuño, Núria López, Sean M. Collins, Paul A. Midgley, Sylvia Richard, Gianvito Vilé and Javier Pérez-Ramírez , A heterogeneous single-atom palladium catalyst surpassing homogeneous systems for Suzuki coupling, Nature Nanotech, 2018, DOI : 10.1038/s41565-018-0167-2
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