|
汪骋课题组通过设计合成“光开关“催化剂成功实现了二氧化碳氢化到乙醇的高选择性转化。相关结果以”Photoactivation of Cu Centers in Metal–Organic Frameworks for Selective CO2 Conversion to Ethanol“为题发表于《美国化学会志》。
CO2的氢化过程是碳循环中重要的一环,将二氧化碳转换成高附加值的乙醇等产物倍受关注,铜被认为是二氧化碳氢化的重要催化剂。汪骋教授课题组前期利用MOF限域的铜纳米粒子开展高选择性催化产生甲醇的工作(J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (10), 3834–3840),并发现一价铜可以协助产生乙醇(Nature Catalysis, 2019, 2, 709-717),但一价铜在反应条件下难以长期稳定,会逐渐转变为零价铜。为了解决该问题,课题组设计制备了基于MOF载体的具有光敏剂基团的铜中心催化剂。利用光敏剂在光激发时与Cu中心之间发生的单电子转移,既可以将二价铜还原为一价铜,也可以将铜纳米粒子氧化为一价铜,从而稳定一价铜。X-射线光电子能谱能等印证了反应前后的铜价态,瞬态吸收光谱观察到了催化中心的电子转移过程。这项工作不仅展示了MOF作为载体的优势,也为理解二氧化碳氢化获取乙醇过程带来新的认识。
我院博士研究生曾令真为论文第一作者,王之野和汪永科参与了光谱的研究工作。该工作得到科技部重点研发计划(批准号:2016YFA0200702)和国家自然科学基金(批准号:21671162、21721001)等项目的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.9b11443
汪骋,厦门大学教授,2009年获得北京大学学士学位,2013年获得美国北卡罗来纳教堂山分校博士学位。期间主要开展MOF催化研究。2013-2015在芝加哥大学从事博士后研究工作,主要开展飞秒超快光谱。2017年入选中组部青年##计划。
|
声明:本网部分文章和图片来源于网络,发布的文章仅用于材料专业知识和市场资讯的交流与分享,不用于任何商业目的。任何个人或组织若对文章版权或其内容的真实性、准确性存有疑义,请第一时间联系我们,我们将及时进行处理。
本帖被以下淘专辑推荐:
- · 催化|主题: 1066, 订阅: 2
- · JACS|主题: 517, 订阅: 1
- · MOF|主题: 200, 订阅: 1
|