李武课题组：电声耦合对石墨烯的声子输运调控

chengzhi

声子输运，即固体中的晶格传热，是非常重要和普遍的一种物理现象。理解材料的声子输运行为，对于电子器件热管理、热电转换、激光制造、相变蓄热材料、太阳能集热等诸多应用领域都发挥着极其重要的作用。以石墨烯为代表的二维材料因其独特的结构和非凡的声子特性体现出了不同寻常的热输运行为，其室温热导率高达~4000W/mK。精确调控石墨烯的热导率不仅具有重要的基础科学意义，同时也具有重要的工程应用价值。多年来，尽管很多实验和理论工作都致力于研究石墨烯的声子输运行为，但长期以来电声相互作用对其热导率的影响却被忽视。这是因为（1）在技术上考虑电声相互作用非常困难；（2）人们普遍认为电声相互作用只有在非常低的温度下才会影响材料的声子输运性质。
       然而，最近的研究结果表明：电声相互作用对于材料的热输运性质即便是在室温以上也发挥着极其重要的作用。例如，李武课题组发现在金属钨中，电声相互作用使其晶格热导率即便在室温也能下降高达80%，并导致其热导率对温度弱的依赖关系 [Phys. Rev. B 99, 020305 (Rapid Communication) (2019)；npj Comput. Mater. 5, 98 (2019) https://ias.szu.edu.cn/info/1019/4475.htm。此外，在一些过渡金属碳化物里，电子-声子散射同样主导着材料的晶格热导率[Phys. Rev. Lett. 121, 175901 (2018)]。近期，李武课题组的另一项工作发现这些过渡金属碳化物的声子输运行为跟电子结构有着显著的关联[Materials Today Physics 13, 100214 (2020)  https://ias.szu.edu.cn/info/1019/5344.htm]。而对于石墨烯，由于其平面结构所造成的反射对称性，使得对热导率起重要贡献的平面外偏振（ZA）声子并不能直接被电子所散射。因此，人们期待电声散射作用并不会影响石墨烯的声子输运性质[Phys. Rev. B 93, 155413 (2016)]。
       然而，在李武课题组最新的一项研究中发现在石墨烯中存在一种“间接的电声相互作用”机制。尽管主导石墨烯热导率的ZA 声子由于反射对称性限制并不能被电子直接散射，但由其他声学（TA和LA）声子所调控的存在于ZA 声子和电子之间的间接耦合作用能够使得石墨烯的热导率即便在室温也能下降高达21%。这种独特的间接电声作用起源于石墨烯中对热阻没有贡献的弹性声子-声子散射过程（Normal process）的主导性。类似现象还应存在于诸多类石墨烯结构的材料中，如单层BAs，BN等。此外，该项研究还表明：石墨烯的热导率并不随着电子浓度的增加呈单调变化趋势，而是存在一个最优浓度；在该浓度下，石墨烯的热导率可以被电声散射作用最小化。这一现象和不同浓度下费米能级所对应的电子态密度的大小有着非常紧密的联系。

（图：左图是石墨烯的声子热导率（总热导率，ZA对热导率的贡献）、以及电子态密度随浓度的变化，右图是“间接电声相互作用”的示意图。）

       研究结果发表于Materials Today Physics XX, 100315 (2020)，标题为“Indirect electron-phonon interaction leading to significant reduction of thermal conductivity in graphene”。 论文第一作者为杨小龙博士，合作者包括李晓光研究员，马金龙副研究员（现为华中科技大学教师），Ajit Jena 博士（李武课题组前博士后），孟繁臣博士（克莱姆森大学），文世豪同学。研究工作受国家自然科学基金，中国博士后科学基金、以及深圳市科创委学科布局项目的资助。
       李武研究员2008年以来一直从事声子输运的研究工作，与合作者开发的开源软件ShengBTE（声BTE）（引用980余次）使无任何拟合参数的第一性原理计算晶格热导率的方法成为主流研究工具，为全世界数百个研究组广泛使用，极大地推动了这一领域的发展。
       论文链接：https://www.sciencedirect.com/sc ... 29320301395#undfig1

        文章来源：深圳大学
        李武，深圳大学高等研究院研究员。2011年于中国科学院物理研究所获得博士学位，博士期间（2008-2010）获中国科学院-马普学会联合培养博士生奖学金，于德国德累斯顿工业大学（TU Dresden）学习。2011-2013年在法国原子能与替代能源委员会（CEA）从事博士后研究，2013-2015年作为玛丽居里学者在荷兰科学计算与模拟公司从事博士后研究，2015年在CEA任研发工程师。李武博士主要从事材料输运性质的理论计算研究，是科学计算开源软件ShengBTE主要开发者。其在PRB, PRL, PRX, 等期刊发表论文30篇，文章总引用1000余次。