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[材料资讯] 叶飞博士Nat. Commun.:快速构建含氟螺环化合物方面取得新进展

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发表于 2020-12-1 17:23:02 | 只看该作者 |只看大图 回帖奖励 |倒序浏览 |阅读模式
近日,杭州师范大学有机硅化学及材料技术教育部重点实验室的叶飞博士与德国莱布尼茨催化研究所Matthias Beller教授合作在快速构建含氟螺环化合物方面取得新进展,相关研究成果以我校为第一通讯单位发表在国际化学领域顶尖学术期刊Nature Communications上(Nat. Commun.的最新影响因子为12.1, https://doi.org/10.1038/s41467-020-19110-3)。
       发展新型的化学转化方法实现复杂分子的快速构建将为生命和材料科学领域带来了巨大的创新潜力。在这方面,过渡金属催化多级串联反应是一种有效的策略。与传统的连续反应过程相比,它不仅改善了反应步骤经济性,减少了反应后处理和纯化过程产生的废物废液,同时以可持续的方式快速构建复杂的有机分子。这种方法也面临着一些关键的挑战:开发能够有效促进所有转化过程的高效且通用催化剂体系,实现匹配良好的底物与催化体系的相容性,全部单个反应步骤都具有高化学选择性,区域选择性和立体选择性。
       在探索快速构建新型氟取代复杂有机分子的过程中,研究团队设计了一种通用且有效的合成螺环稠合杂环化合物的串联反应,涉及烯丙基取代(SN2’)、钯催化分子内Heck反应和C-H键活化,随后经还原消除则获得5,4-螺杂环化合物,或炔烃插入则获得6,5-螺杂环化合物。值得注意的是,烯丙基季铵盐和钯催化体系对于反应至关重要。
钯催化串联反应的设计思路
钯催化串联反应构建5,4-螺杂环化合物
钯催化串联反应构建6,5-螺杂环化合物
       人物简介:
       叶飞,杭州师范大学有机硅化学及材料技术教育部重点实验室助理研究员,硕士生导师。2011年至2014年于杭州师范大学有机硅重点实验室攻读硕士学位,导师为徐利文教授和郑战江博士,毕业后加入法国巴黎国立高等化工学校Vidal教授课题组,并于2017年获理学博士学位。2018年5月以助理研究员身份加入杭州师范大学有机硅实验室徐利文教授团队,期间于2018年10月至2020年10月在德国莱布尼茨催化研究所Matthias Beller教授课题组从事合作研究工作。目前主要研究方向为含氟化合物的快速构建,手性有机硅化合物的不对称催化合成及其在材料化学中的应用。

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