唐军旺团队再获室温下甲烷转化突破

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随着页岩气等非常规天然气资源的不断发现和开采技术的持续革新，甲烷选择性氧化制甲醇等C1含氧液体燃料在能源和环境领域表现出巨大潜力。然而，较高的C-H键键能和较低的电子质子亲和力使得甲烷分子的活化非常困难。目前，工业上通过甲烷重整、费托合成的间接路线利用甲烷资源，但其温度高达700oC以上，给设备投资、能源消耗和环境保护等方面都带来了较大压力。因此，开发温和条件下直接甲烷转化技术势在必行。

        有鉴于此，伦敦大学学院唐军旺教授和西北大学罗磊博士等在室温和光照下，以O2作为氧化剂，利用ZnO负载Au-Cu双位点助催化剂，实现甲烷转化反应的活性和选择性的重大突破。含氧化合物的最优总产率达到224.5 μmol·h-1，选择性接近100%，其中初始含氧化合物（CH3OH和CH3OOH）的选择性高达80%，量子产率达到14.1%。原位XPS和EPR证实Au和Cu分别作为光生空穴和电子接收体，协同促进电荷的有效分离。同位素实验证明O2是生成CH3OH的唯一氧源，而水在促进甲烷活化和抑制产物过度氧化方面具有积极作用。
       该工作中，我校化材学院罗磊（师资博士后）为第一作者，唐军旺客座教授为通讯作者。所有作者感谢西北大学高层次人才项目办公室、中国博士后科学基金、陕西省科技厅等提供的资金支持。
       文章信息：
       Lei Luo, Zhuyu Gong, Youxun Xu, Jiani Ma, Huifen Liu, Jialiang Xing, and Junwang Tang*. Binary Au–Cu Reaction Sites Decorated ZnO for Selective Methane Oxidation to C1 Oxygenates with Nearly 100% Selectivity at Room Temperature. Journal of the American Chemical Society, 2021.12.21, 10.1021/jacs.1c09141.


        文章来源：西北大学