郑耿锋团队有关电催化二氧化碳还原研究取得重要进展

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复旦大学先进材料实验室郑耿锋教授团队在电催化二氧化碳（CO2）还原的研究中取得重要进展，相关论文以《太阳能驱动与氧化还原介质辅助的高效二氧化碳电催化还原》（“Efficient solar-driven electrocatalytic CO2 reduction in a redox-medium-assisted system”）为题，在线发表于《自然·通讯》（Nature Communications 2018，9，5003）上。该研究成果为进一步发展高稳定性、高转化率的二氧化碳电催化还原体系的提供了研究新思路。

化石能源的大量使用造成了包括二氧化碳在内的温室气体的大量排放和积累。因此，科学家们一直在积极探索如何利用包括太阳能在内的清洁能源，以及光、电、化学催化剂等，将二氧化碳还原转化为可再生能源（如一氧化碳、甲烷、乙烯、乙醇等），以缓解环境和能源问题。然而，如果将光电转化器件直接与二氧化碳还原的电催化剂相连，则体系的转化效率和二氧化碳固定的最终产率直接受太阳光强度影响，且体系的总能量转换效率较低，难以高效、稳定地进行二氧化碳的还原转化。


为解决这一问题，郑耿锋团队通过模仿绿色植物光合作用中“光反应+碳反应”的两步过程机理，与其中ATP/ADP的能量传递介质的作用，提出了一种两步反应的电催化反应体系。该体系不仅优化了阴极与阳极的电催化剂的工作电位，并通过在阴极与阳极之间引入Zn/Zn(OH)42-氧化还原电对作为电能传递介质，实现了分步式的电催化反应。在有光条件下，阳极的镍铁双氢氧化物电催化剂首先将水催化氧化为氧气，并将电子能量以Zn/Zn(OH)42-氧化还原电对的形式储存；该部分能量可以在无光的条件下，与阴极的金纳米颗粒电催化剂发生电化学反应，将二氧化碳还原为一氧化碳燃料分子。


由于体系的驱动电压下降，相同的功率输入可以获得更大的电流。该体系利用太阳能将二氧化碳还原固定的效率可高达15.6%，为已报道的同类研究的最高性能。此外，该电化学体系在5 mA·cm-2的放电电流下可以稳定运行100个小时以上，其能量转化效率和电压几乎没有衰减，具有非常好的电化学稳定性。


该论文共同第一作者为复旦大学先进材料实验室2014级博士生王昱沆和化学系2015级本科生刘君朗。该课题受到了科技部、基金委、上海市科委的基金支持，以及复旦大学本科生“莙政学者研究计划”的资助。