郭旭虹：Fe基核壳纳米结构提高电催化氧化原反应性能

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燃料电池、金属-空气电池被认为是当前最具有潜力的能源储存和转化装置，作为阴极反应的氧还原反应（ORR）由于其缓慢的动力学过程需要催化剂来加速反应。目前，只有Pt基催化剂才能达到实用要求，然而价格与瓶颈问题成为制约其商业化发展的关键因素。开发高效、廉价、稳定的负载型非贵金属催化剂是催化领域重要的研究方向。其中，Fe基核壳纳米材料被认为具有潜力代替Pt/C的非贵金属催化剂。

  

近日，郭旭虹等人利用马弗炉炭浴法热解普鲁士蓝（PB）和壳聚糖（CTS）的混合物得到了部分Fe3O4嵌入的由N掺杂碳包裹的Fe3C纳米粒子（Fe3O4/Fe3C@NC）电催化剂。PB作为世界上最早被报道的MOFs材料不仅具有立方体结构，而且自身具有Fe，N和C源。CTS的掺入既解决了PB粒子炭化后连续性及导电性差的问题，也为电催化剂提供了O的来源。

电化学测试表明该催化剂具有优异的氧化原催化剂性能，在碱性电解质中电催化剂的起始点位为0.966 VRHE，极限电流密度为5.59 mA cm-2均优于商业Pt/C催化剂的ORR性能，电子转移数n接近4，H2O2产率＜10%与商业Pt/C催化剂接近，并且具有由于商业Pt/C催化剂的稳定性和抗甲醇性能。在此基础上，利用来自石河子大学的长江学者郭旭虹团队的青年学者于锋和A*STAR的ZhangLili等人利用X射线衍射光谱（XRD）、透射电子显微镜/高倍透射电子显微镜能谱谱（TEM/HRTEM）、X射线光电子能谱（XPS）等证实催化剂中存在的活性位点。其优异的性能归因于1）吡啶N、石墨N以及Fe-Nx活性位点的存在；2)被包裹的Fe3C纳米粒子激发了其周围碳层的活性；3）适量Fe3O4掺入改变了Fe-Nx位点的电荷密度，促进了电子转移。研究为高效氧还原反应催化剂的开发与制备提供了新的思路。

相关论文以“Fe3O4/Fe3C@nitrogen-doped carbon for enhancing oxygen reduction reaction”为题发表在ChemNanoMat上（DOI: 10.1002/cnma.201800432）