由于人为地向大气中排放大量CO2,CO2作为一种温室气体已经对气候产生了巨大的影响。在原则上CO2可能是合成高价值化学品的重要的单碳结构。芳烃是生产聚合物如聚苯乙烯、酚醛树脂、尼龙、聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚碳酸酯的重要原料,其需求量逐年增加。然而,芳烃主要来自石油裂解,由其他替代品生产芳烃的方法很少报导。因此通过二氧化碳直接制备芳烃不仅可以减少温室气体的排放,还可以使CO2以聚合物的形式储存下来,此方法具有重要的意义,但有效催化剂的开发仍是一个挑战。
大连化学物理研究所李灿院士团队使用ZnZrO/ZSM-5串联催化剂将CO2直接氢化转化为芳烃,其CO2单程转化率为14%时,其芳烃的选择性可以达到73%。相关文献”Highly Selective Conversion of Carbon Dioxide to Aromatics over Tandem Catalysts”发表在Joule上。 此项工作设计了串联催化剂ZnZrO/ZSM-5实现了将CO2加氢转化为芳烃。CO2的单程转化率达到14%,芳烃选择性高达73%。串联催化剂ZnZrO/ZSM-5不仅有利于通过将CHxO中间体从ZnZrO表面转移至H-ZSM-5的孔结构,同时有利于CO2在ZnZrO的加氢。反应体系中在ZnZrO上通过CO2加氢产生的H2O可以促进芳烃的形成。H-ZSM-5中CO2和H2O的存在抑制了多环芳烃的产生,导致串联催化剂的优异稳定性,因此使该催化剂可能在工业中应用。 Highly Selective Conversion of Carbon Dioxide to Aromatics over Tandem Catalysts(Joule, 2018, DOI: 10.1016/j.joule.2018.10.027) https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30518-X
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