王金兰: 固氮催化剂的高通量搜索

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NH3是一种重要的化学品，目前工业上合成氨主要采用Haber–Bosch法（N2 + 3H2 → 2NH3），以氮气为原料制取氨气。然而这一过程需要在高温高压下进行，能耗高。据统计，每年用于合成氨的能耗约为全球年能耗的1%-2%。氮气的电化学还原（N2 + 6H+ + 6e– = 2NH3）有望在室温下实现氨气的绿色可持续生产。然而，这一技术的应用受限于催化剂的发展。因此，寻找和设计稳定、高效的催化剂引起了科研工作者们广泛的兴趣。

最近，东南大学王金兰教授课题组利用第一性原理的计算方法，以高活性固氮催化剂为目标，对N掺杂石墨烯负载的单原子催化剂进行了高通量筛选。这类材料不仅与一些高活性固氮分子催化剂有着相似的活性中心，同时也被实验广泛合成。考虑到候选材料种类多，反应机制复杂、多样等因素，王金兰教授团队基于对反应中间体相对吸附强度的分析，提出了一个两步筛选法：在第一步中以N2的吸附能与氢化自由能为描述符，排除低活性体系，在第二步中以NH2的氢化自由能和NH3的脱附自由能为描述符，对第一步得到的材料进行二次筛选。从而实现了在不损失筛选精度的前提下，显著降低计算量。经过筛选，他们最终从270种材料（540种N2吸附结构）中，筛选出了10个具有高固氮催化活性的材料：Nb1C3、W1C3、Re1C3、V1C2N1、Zr1C2N1、Nb1C2N1、Mo1C2N1、Ru1C2N1、V1C1N3以及V1N4。其中W1C3性能最高，催化固氮反应的起始电位仅为0.25 V。

相关研究成果近期在线发表在Small Methods (DOI: 10.1002/smtd.201800376)。文章的第一作者是凌崇益博士，东南大学王金兰教授和昆士兰科技大学杜爱军教授为通讯作者。

以上工作受到国家杰出青年基金、国家重点研发计划、江苏省“333高层次人才培养工程”、国家留学基金等项目资助。

论文链接为：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smtd.201800376