徐杰课题组：乙酰酮修饰锰氧化物L酸催化胺选择氧化研究取得新进展

maimaitian

近日，我所徐杰研究员和马继平副研究员等在乙酰酮修饰锰氧化物L酸催化胺选择氧化研究方面取得新进展，相关文章发表于《自然通讯》（Nature Communications）上。
　　过渡金属氧化物的表面性质是影响催化选择性的关键因素，如在不同锰氧化物表面上，有机胺可选择氧化脱氢制有机腈，或氧化偶联制亚胺，但是目前仍然缺少有效策略对其选择性精准调控。该团队在前期研究中，利用有机羧酸对锰氧化物表面修饰，可抑制锰氧化物对醇类的吸附性能，使醛类氨氧化产物选择性大幅提高（Nature Communications，2018）。在此基础上，本工作研究了乙酰酮类化合物对锰氧化物表面Lewis酸性的修饰作用，以实现催化胺氧化制亚胺产物的高选择性。

　　研究表明，通过不同结构的乙酰酮对锰氧化物表面进行修饰，可以调控锰氧化物表面的Lewis酸性。在催化氧化苄胺及其衍生物反应中，可分别实现高选择性制备亚胺或腈：例如锰氧化物未经修饰时，催化氧化苄胺主要得到有机腈产物，收率为86.5%；当用乙酰丙酮对催化剂修饰时，主要氧化产物为亚胺，收率可达到90.6%。本工作利用乙酰酮类化合物的络合能力，调变了锰氧化物表面Lewis酸性和催化氧化性能，对于深入理解金属氧化物表面与有机胺选择氧化的构效关系具有重要意义。
　　以上研究得到国家自然科学基金重大项目、中科院战略性先导专项、中科院创新促进会等资助。这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。


徐杰，博士，研究员，2004年大连市劳动模范，大连市优秀专家，享受国务院政府特殊津贴。开发出有机修饰金属氧化物催化新材料、有机非金属催化新材料、以及含氮正离子催化新材料，应用于烃类的选择氧化过程。主持和承担国家高技术发展计划（863）项目、国家自然科学基金重点项目、国家十一五科技支撑项目、中国科学院知识创新工程重要方向项目、中国科学院东北振兴科技行动计划重点项目等多项，完成多项应用成果和工业化技术。在国际期刊J. Am. Chem. Soc.、J. Catal.、Chem. Commun.、Org. Lett.等重要刊物上发表论文200余篇，多次被Chemical Review等国内外重要杂志引用，在国内外产生了较大影响。已出版专著1部，申请发明专利100余件（其中已授权45件）,鉴定和验收成果15项。