江莞课题组在硝酸根废水处理研究的最新成果

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材料学院江莞教授团队与复旦大学董安刚教授合作在硝酸根废水处理研究领域取得重要进展，相关成果以《裁剪铁纳米颗粒在碳微球中的组装用于高性能电催化脱氮》(Tailoring the Assembly of Iron Nanoparticles in Carbon Microspheres toward High Performance Electrocatalytic Denitrification) 为题，发表于国际著名期刊《纳米快报》(Nano Letters)。该论文的第一作者是材料学院16级博士生苏莉（导师江莞教授），通讯作者是王连军教授（东华大学），董安刚教授（复旦大学）和杨建平研究员（东华大学）。
硝酸根的污染作为氮元素污染地下水的主要形式，因其在自然环境中具有稳定的化学稳定性，且地下水的自净周期长，仅依赖自身修复进化是非常缓慢且困难的，因而急需一种绿色环保的技术手段予以修复。电催化反硝化技术因不需要借助还原剂，反应液后的电解液无需后处理，低耗能等优势而被视为最具发展前景的反硝化技术。目前，用于电催化反硝化的阴极催化材料主要为价格昂贵的贵金属或含贵金属的双金属材料，这极大限制了这一技术的实际应用。价廉兼具高催化还原性的纳米零价铁材料虽然在重金属去除领域得到广发应用，但是作为阴极材料被应用于电催化鲜有研究。

针对这一问题，研究团队选取Fe3O4胶体纳米晶作为构筑单元，以自组装策略制备的Fe3O4超结构微球为前驱体，经过配体碳化以及热还原处理得到具有高铁含量的山莓状碳包覆零价铁组装微球(CL-Fe@C)作为阴极材料。电催化反硝化脱氮性能评价结果表明，CL-Fe@C在具有优异的抗氧化稳定性的同时对硝酸根的转换率接近100 %，N2的选择性接近98%。CL-Fe@C对实际水体中的硝酸根依旧表现出有优异的催化性能，硝酸根的转化率和氮气的转化率分别达到~52 %和44 %。
CL-Fe@C具有优异的电催化脱氮性能主要归因于：(1) 基于自组装策略构筑超结构材料不仅可得到高的铁含量，而且配体碳化得到的碳层可有效地将铁粒子封装限域其中，进而有效地防止粒子的团聚以及氧化; (2) 具有粗糙表面的山莓状结构能够在“rate-determining step”有利于吸附体系中的硝酸根，且能够有效地促进硝酸根转化为亚硝酸根; (3) 高铁含量的CL-Fe@C在“selectivity-determining step”能够高效地催化还原吸附在表面的亚硝酸根为中间产物N2O,进而生成产物N2。此外，这种基于自组装策略和热还原处理用于构筑高金属含量新型结构将会是电催化应用的一种可靠的有前景的方法。
该研究工作受到国家自然科学基金，上海市教委创新计划，上海市科学技术委员会,上海浦江计划，东华大学高层次人才项目专项资金和纤维材料改性国家重点实验室资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01925

江莞，工学博士，东华大学特聘教授，先进玻璃制造技术教育部工程研究中心主任，东华大学学术委员会委员。中科院百人计划、上海市优秀学科带头人计划和国家杰出青年基金获得者。曾在1997 年获得日本金属学会技术发明奖（排名第一）、2003 年获得中国硅酸盐学会年会优秀论文奖、2009 年获得上海市嘉定第二届杰出人才奖、2010 年获得上海市领军人才称号。迄今为止在国内外核心学术期刊上共发表研究论文150 余篇，获得授权国际发明专利13 项（其中美国专利3 项，德国专利3 项，日本专利6 项，欧洲专利1 项），中国专利近20 项。近年来主要主持了包括863 计划、国家自然科学基金、上海市科技发展基金重点项目、中科院创新工程重要方向项目等多项重大重点课题。担任《Asia Materials》、《无机材料学报》等期刊顾问委员会与编辑委员会委员，中国材料研究学会理事会理事、中国硅酸盐学会测试技术分会副理事长、中国硅酸盐学会特陶分会理事等学术兼职。


董安钢，复旦大学教授。入选国家青年##计划和上海市##计划，2013年加入复旦大学化学系后建立了“低维纳米晶功能材料实验室”，课题组建立了以纳微尺度材料构筑宏观可用材料为中心的研究思路，通过化学手段设计、组装、整合新型结构材料并探索其在能量转化与存储方面的应用，近两年取得了一系列重要进展，相关成果发表在Nat. Commun.、Angew. Chem.、ACS Nano等期刊。


王连军，东华大学教授，毕业于大连理工大学获得化学工程专业博士学位，同期到中科院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷与超微结构国家重点实验室从事博士后科研工作，2010年1月引进到东华大学材料科学与工程学院工作。先后获得教育部新世纪优秀人才支持计划、上海市科技启明星计划及跟踪计划、上海曙光学者计划、上海市人才发展基金计划和上海市优秀技术带头人计划的支持。现为中国材料研究学会青年委员会理事会理事、中国硅酸盐学会特种玻璃分会理事、中国硅酸盐学会测试分会理事、中国机械工程学会工程陶瓷专业委员会理事。